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盧怡君教授ACS Energy Lett.：陰離子添加劑實(shí)現(xiàn)非親核電解液中可逆的鎂氧化還原

由于嚴(yán)重的鎂鈍化，鎂電池功率密度低、循環(huán)壽命差。使用親核電解液可有效穩(wěn)定鎂負(fù)極，但由于化學(xué)反應(yīng)性，它不能使用有機(jī)和轉(zhuǎn)換型正極。

在此，香港中文大學(xué)盧怡君（Yi-Chun Lu）教授等人報(bào)告了一種有效的非鈍化陰離子添加劑，即還原聚二萘嵌苯二酰亞胺 (rPDI)，能夠在簡(jiǎn)單的非親核電解液（Mg(TFSI)₂-MgCl₂）中實(shí)現(xiàn)快速和可逆的鎂沉積/溶解。

rPDI 可以?xún)?yōu)先吸附在Mg上并排斥TFSI^–陰離子使其遠(yuǎn)離Mg表面，防止TFSI^–分解和Mg鈍化。利用rPDI在電解液中的mM級(jí)溶解度，rPDI很適合作為對(duì)稱(chēng)電池和全電池的電解液添加劑。

圖1. 基于添加劑的Mg對(duì)稱(chēng)電池的電化學(xué)性能

使用0.2 mM rPDI 添加劑，Mg對(duì)稱(chēng)電池在1.0 mA cm^-2下展示了300小時(shí)的可逆循環(huán)，Mg有機(jī)全電池實(shí)現(xiàn)了高功率密度（2.0 mW cm^-2) 和穩(wěn)定的循環(huán)壽命（>200 次循環(huán)）。

這項(xiàng)研究為非親核電解液提供了一種簡(jiǎn)便有效的策略，使鎂負(fù)極可以與除插層化合物之外的各種有機(jī)和轉(zhuǎn)換型正極相結(jié)合。

圖2. Mg有機(jī)全電池的電化學(xué)性能

Non-passivating Anion Adsorption Enables Reversible Magnesium Redox in Simple Non-nucleophilic Electrolytes, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01780

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