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上硅所施劍林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷,實現(xiàn)Zn-H2O電池自供電聯(lián)產(chǎn)氫

上硅所施劍林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷,實現(xiàn)Zn-H2O電池自供電聯(lián)產(chǎn)氫
用于析氫反應(HER)的電化學水分解,以及在陰極具有HER特性的Zn-H2O燃料電池,已被認為是獲得純氫的環(huán)保水解技術。因此,尋找高活性的HER催化劑將大大有利于清潔能源的轉換和存儲。
基于此,中國科學院上海硅酸鹽研究所施劍林、崔香枝等通過簡便的濕化學途徑成功合成了具有豐富表面官能團的硅氧烷納米片,然后通過光還原方法使其負載Pt NPs。
上硅所施劍林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷,實現(xiàn)Zn-H2O電池自供電聯(lián)產(chǎn)氫
上硅所施劍林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷,實現(xiàn)Zn-H2O電池自供電聯(lián)產(chǎn)氫
獲得的siloxene-p-Pt-2h表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化HER活性,遠優(yōu)于基于硅烯的對應物,其在10 mA cm-2下的質量活性是Pt/C的38倍,相應過電位比后者低4 mV。
此外,siloxene-p-Pt-2h用于Zn-H2O燃料電池時,具有157 mW cm-2的極高且穩(wěn)定的功率密度輸出。此外,兩個Zn-H2O之間的耦合配置首次建立了串聯(lián)的電池和水解器,用于從燃料電池和電催化水分解中自供電聯(lián)產(chǎn)氫氣。
上硅所施劍林/崔香枝Appl. Catal. B.: Pt NPs加硅氧烷,實現(xiàn)Zn-H2O電池自供電聯(lián)產(chǎn)氫
siloxene-p-Pt-2h優(yōu)異的HER性能歸因于具有豐富表面官能團和氧空位的親水性siloxene底物使超小Pt NPs(~2 nm)的均勻分散。
密度泛函理論(DFT)計算表明,sxene-p-Pt-2h的HER活性主要通過Pt NPs與硅氧烷底物界面處的電子相互作用增強,即活性物質與硅氧烷底物之間的協(xié)同催化作用,Pt NPs和硅氧烷底物之間的強電子相互作用的觸發(fā)了從Pt NPs到硅氧烷底物的有效電子轉移,以加速H+的吸附并提高電導率。這項工作提供了一種自供電聯(lián)產(chǎn)氫的新穎設計。
Pt NPs-Loaded Siloxene Nanosheets for Hydrogen Co-Evolutions from Zn-H2O Fuel Cells-Powered Water-Splitting. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.121008

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