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安長華/王瑩AFM:室溫CH4等離子體處理,六方hcp-Ni3Fe/C水分解性能優(yōu)異!

安長華/王瑩AFM:室溫CH4等離子體處理,六方hcp-Ni3Fe/C水分解性能優(yōu)異!
電化學(xué)水分解制氫是一種清潔可行的技術(shù),然而四電子析氧反應(yīng)(OER)的動(dòng)力學(xué)緩慢,電催化析氫反應(yīng)(HER)的實(shí)際應(yīng)用仍然具有挑戰(zhàn)性。因此,開發(fā)用于水分解的強(qiáng)大的高性能電催化劑是非常必要的。
基于此,天津理工大學(xué)安長華香港中文大學(xué)王瑩等通過室溫CH4等離子體策略對(duì)Ni3Fe-LDH進(jìn)行原位拓?fù)溥€原,合成了具有優(yōu)異水分解性能的六方密堆積hcp-Ni3Fe/C多孔納米片。
安長華/王瑩AFM:室溫CH4等離子體處理,六方hcp-Ni3Fe/C水分解性能優(yōu)異!
安長華/王瑩AFM:室溫CH4等離子體處理,六方hcp-Ni3Fe/C水分解性能優(yōu)異!
受益于hcp-Ni3Fe/C納米片獨(dú)特的晶體結(jié)構(gòu),其能夠進(jìn)行高效電化學(xué)水分解。具體而言,在1.0 M KOH溶液中,hcp-Ni3Fe/C在10 mA cm-2電流密度下的HER和OER過電位分別為70 mV和201 mV;hcp-Ni3Fe/C在10 mA cm-2和100 mA cm-2的電流密度下連續(xù)24小時(shí)進(jìn)行全分解水,也顯示出良好的穩(wěn)定性。
另外,原位拉曼光譜表明,Ni3Fe/C可以促進(jìn)γ-NiOOH活性中間體的生成,有效提高OER性能。
安長華/王瑩AFM:室溫CH4等離子體處理,六方hcp-Ni3Fe/C水分解性能優(yōu)異!
為了深入了解hcp-Ni3Fe/C的優(yōu)異性能,對(duì)面心立方fcc-Ni3Fe/C和hcp-Ni3Fe/C基面的堿性HER催化途徑進(jìn)行了理論計(jì)算。結(jié)果表明,hcp-Ni3Fe/C(1.11 eV)的HER活化能低于fcc-Ni3Fe/C(1.28 eV),這說明hcp-Ni3Fe/C上吸附H的形成在動(dòng)力學(xué)上更有利。總體而言,與fcc-Ni3Fe/C相比,hcp-Ni3Fe/C由于更快的水解離動(dòng)力學(xué)而顯示出優(yōu)異的HER活性。
更重要的是,通過使用hcp-Ni3Fe/C作為陽極和陰極組裝的全分解水電解槽,僅需1.54 V的低電池電壓就可達(dá)到10 mA cm-2的電流密度。這項(xiàng)工作為制備具有不同晶相的非貴金屬基催化劑提供了策略,有利于推動(dòng)研究人員對(duì)納米催化劑上相效應(yīng)更進(jìn)一步的探索。
Hexagonal Phase Ni3Fe Nanosheets toward High-Performance Water Splitting by a Room-Temperature Methane Plasma Method. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109709

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