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過(guò)程所徐寶華Angew.: 1+1>2！Cu(0)-Cu(I)串聯(lián)催化CO2還原為C2+

銅基材料被證明是最有前途的CO₂還原催化劑，可以對(duì)多電子還原產(chǎn)品提供高選擇性，而CO₂在聚合物改性的銅基催化劑上的電還原顯示出高多電子還原(>2e^–)選擇性，但大多數(shù)相應(yīng)的電流密度仍然太小，無(wú)法支持工業(yè)應(yīng)用。

基于此，中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所徐寶華團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種基于聚離子液體(PIL)的Cu(0)-Cu(I)串聯(lián)催化劑，用于生產(chǎn)具有高反應(yīng)速率和高選擇性的C₂₊產(chǎn)物。

值得注意的是，該催化劑獲得了76.1%的C₂₊法拉第效率(FEC₂₊)和304.2 mA cm^-2的部分電流密度。Cu(0)@PIL雜化體的PIL層可以通過(guò)與額外的銅鹽反應(yīng)配位，引入高度分布的氧化銅相和單個(gè)Cu位點(diǎn)。因此，它提供了足夠的Cu(0)-PIL-Cu(I)界面和表面密集的靜電網(wǎng)絡(luò)，以穩(wěn)定和富集關(guān)鍵中間體。

機(jī)理研究表明，高度分散的Cu(0)-PIL-Cu(I)界面對(duì)于該反應(yīng)至關(guān)重要。具體來(lái)說(shuō)，Cu納米粒子衍生的Cu(0)-PIL界面具有高電流密度和中等C₂₊選擇性，而Cu(I)物種衍生的PIL-Cu(I)界面表現(xiàn)出與局部富集的*CO中間體的C-C耦合的高活性。

此外，PIL層的存在通過(guò)降低C-C耦合的勢(shì)壘來(lái)提高C₂₊選擇性。該項(xiàng)研究為基于聚合物的催化劑的合理設(shè)計(jì)提供了新的見解。

Highly Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to C₂₊ Products on a Poly(ionic liquid)-Based Cu(0)-Cu(I) Tandem Catalyst. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202110657

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/16/8aa946d163/

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