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南開李偉/劉玉萍Appl. Catal. B.: CO周轉頻率為27173 h-1！單原子Co-N-C用于高效CO2還原

人類燃燒煤炭和石油等活動釋放了大量的CO₂，已造成嚴重的氣候和環(huán)境問題，故開發(fā)用于電化學CO₂還原(ECR)的高效MNC電催化劑至關重要。然而，這種方法經常受到CO₂穩(wěn)定的C=O雙鍵(806 kJ?mol^-1)和水溶液中析氫反應(HER)的影響。

因此，開發(fā)在低過電位下對ECR具有大電流密度、高選擇性和良好穩(wěn)定性的廉價電催化劑仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。近日，南開大學李偉和劉玉萍等報告了一種單原子Co-N-C催化劑(CoN₄-CB)，用于高效ECR。

該催化劑在ECR中具有與制備的NiN₄-CB催化劑相當的高CO法拉第效率(FE_CO，98.7%)。該催化劑CoN₄-CB在-0.76 V下的CO周轉頻率為27173 h^-1，CO電流密度為-33.6 mA?cm^-2，分別是NiN₄-CB的20.2和6.8倍。

此外，CoN₄-CB在50至600mA?cm^-2的寬電流密度范圍內表現(xiàn)出高FE_CO，流通池中超過90%。在由Si太陽能電池和流動電池組成的太陽能驅動ECR系統(tǒng)中，CoN₄-CB具有非常大的電流密度，為98.3 mA?cm^-2，平均FE_CO為92.1%。

電化學表征和理論計算表明CoN₄-CB具有獨特的電化學性能和電子結構，有利于降低關鍵中間體(^*COOH)形成的能壘，導致ECR的起始電位較低。

該工作深入研究了一種在ECR中具有增強性能的單原子Co-N-C催化劑，這對MNC催化劑向ECR的發(fā)展具有重要意義。同時，優(yōu)化的SDECR系統(tǒng)實現(xiàn)了在高電流密度下進行CO₂電還原以生產CO的工業(yè)可能性。

A Promising Single-Atom Co-N-C Catalyst for Efficient CO₂ Electroreduction and High-Current Solar Conversion of CO₂ to CO. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120958

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