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1. Adv. Energy Mater.：梯度Ni₃S₂層促進(jìn)堿性介質(zhì)中硅光電陰極的太陽能制氫

8篇催化頂刊：孫學(xué)良、王曉東、林堅(jiān)、谷猛、劉天賦、沈明榮等最新成果

利用硅（Si）作為光電陰極一直被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)具有成本效益的光電化學(xué)（PEC）太陽能制氫的理想途徑。然而，電荷轉(zhuǎn)移效率和穩(wěn)定性之間的矛盾嚴(yán)重限制了Si基PEC器件在堿性介質(zhì)中的實(shí)際應(yīng)用?；诖耍?strong>蘇州大學(xué)沈明榮教授和范榮磊教授（共同通訊作者）等人報道了一種簡便的熱電沉積工藝，用于集成梯度結(jié)構(gòu)的Ni₃S₂（G-Ni₃S_xO_2-x）層，以同時保護(hù)和充當(dāng)堿性溶液中Si光電陰極的催化劑。

作者在NiSO₄?6H₂O和硫脲組成的前驅(qū)體溶液中，利用簡單的熱電沉積方法在p-Si基底上制備了Ni₃S₂和G-Ni₃S_xO_2-x納米結(jié)構(gòu)。根據(jù)SEM圖像顯示，一層空間互連的共形G-Ni₃S_xO_2-x納米片在Si上呈近似垂直排列，厚度約為200 nm。研究發(fā)現(xiàn)，G-Ni₃S_xO_2-x層不僅為析氫反應(yīng)（HER）提供了豐富的活性位點(diǎn)，而且還促進(jìn)了電荷分離和傳輸以及傳質(zhì)。

通過實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，所制備的Si光電陰極在模擬AM 1.5 G光照射下表現(xiàn)出優(yōu)異的PEC活性，具有0.39 V （vs. RHE）的高起始電位，在0 V （vs. RHE）時光電流密度為-33.8 mA cm^-2，優(yōu)于最先進(jìn)的基于p-Si的光電陰極。此外，G-Ni₃S_xO_2-x層與Si基底具有良好的界面接觸，G-Ni₃S_xO_2-x/Si界面處的應(yīng)力可忽略不計(jì)。在堿性介質(zhì)中，電流密度超過30 mA cm^-2下可以提供超過120 h的良好耐久性?？傊?，這種梯度結(jié)構(gòu)策略為設(shè)計(jì)高效耐用的PEC器件鋪平了道路。

Gradient-Structuring Manipulation in Ni₃S₂ Layer Boosts Solar Hydrogen Production of Si Photocathode in Alkaline Media. Adv. Energy Mater., 2021, DOI: 10.1002/aenm.202102865.

https://doi.org/10.1002/aenm.202102865.

2. Angew. Chem. Int. Ed.：金屬化促使基于卟啉的HOFs用于光催化CO₂還原

氫鍵有機(jī)骨架（HOFs）是由有機(jī)構(gòu)件通過氫鍵和弱分子間相互作用自組裝而成的，是一類新興的結(jié)晶多孔有機(jī)材料，具有高表面積、可調(diào)孔徑等優(yōu)點(diǎn)。此外，氫鍵的性質(zhì)賦予了HOFs獨(dú)特的合成條件、溶液可加工性、可回收性等特性，在氣體儲存和分離、質(zhì)子傳導(dǎo)等方面的潛力。但是，由于HOFs的穩(wěn)定性差，其發(fā)展仍處于早期階段。此外，作者認(rèn)為具有不同金屬中心的卟啉構(gòu)建塊可能會極大地影響HOFs的自組裝結(jié)果和穩(wěn)定性。基于此，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所劉天賦研究員（通訊作者）等人報道了他們從四位羧酸卟啉配體開始，并仔細(xì)調(diào)整合成條件，以在拓?fù)渲笇?dǎo)下制備了具有方形層（sql）網(wǎng)絡(luò)的HOF（即PFC-71）。

通過仔細(xì)研究發(fā)現(xiàn)，PFC-71中相鄰的卟啉中心彼此遠(yuǎn)離，因此表現(xiàn)出相對較低的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。將卟啉中心金屬化會產(chǎn)生相同的網(wǎng)絡(luò)，但層間卟啉核（命名為PFC-72和PFC-73系列）之間的軌道重疊更大，因此極大地提高了它們的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。該系列HOFs具有高表面積、優(yōu)異的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性。

通過實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，該系列HOFs在270 ^oC中加熱時完好無損，在濃HCl中保持結(jié)晶度1天。此外，熱破壞的PFC-73-Ni/Cu可以通過簡單的酸或溶劑處理輕松恢復(fù)。同時，考慮到卟啉光敏劑和金屬核作為潛在催化位點(diǎn)的有序整合，進(jìn)行光催化CO₂還原時，無需額外的光敏劑和助催化劑來評估不同金屬卟啉對催化活性的影響。其中，鈷卟啉HOF表現(xiàn)出最佳的CO₂轉(zhuǎn)化為CO的性能?？傊?，該策略和研究結(jié)果指導(dǎo)和促進(jìn)了穩(wěn)定的功能性HOFs材料的構(gòu)建，不僅豐富了結(jié)構(gòu)的多樣性，而且拓寬了HOFs材料的應(yīng)用范圍。

Metallization-Prompted Robust Porphyrin-Based Hydrogen-Bonded Organic Frameworks for Photocatalytic CO₂ Reduction. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202115854.

https://doi.org/10.1002/anie.202115854.

3. Nano Energy：單原子表面工程：提高鉑Pt催化劑電化學(xué)活性的新策略

鉑（Pt）基催化劑廣泛應(yīng)用于多種催化電化學(xué)反應(yīng)的能量存儲和轉(zhuǎn)換，通常是通過引入過渡金屬獲得合金結(jié)構(gòu)來提高其比活性?；诖?，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士、南方科技大學(xué)谷猛副教授和天津大學(xué)趙志堅(jiān)教授（共同通訊作者）等人報道了通過原子層沉積（ALD）工業(yè)獲得了Co單原子修飾的Pt基催化劑。

在本文中，作者首次通過ALD工藝在氮摻雜碳納米管（NCNT）上成功制備了Co SA修飾的鉑納米顆粒（Pt NPs）。通過掃描透射電子顯微鏡（STEM）、X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）和擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）研究了Co SA修飾Pt納米粒子的詳細(xì)結(jié)構(gòu)。與市售Pt/C催化劑相比，所制備的Co SA修飾Pt-NPs對析氫反應(yīng)（HER）和氧還原反應(yīng)（ORR）均表現(xiàn)出更高的催化活性和穩(wěn)定性。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果表明，Co原子影響Pt催化劑的電子結(jié)構(gòu)，從而導(dǎo)致催化劑具有較高的HER和ORR性能。該工作為合理設(shè)計(jì)高活性和穩(wěn)定的Pt基催化劑提供了一種新方法，該催化劑在各種催化反應(yīng)中具有巨大的應(yīng)用潛力。

Single Atom Surface Engineering: A New Strategy to Boost Electrochemical Activities of Pt Catalysts. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106813.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106813.

4. Nano Energy：首次報道！直接Z-型ZnS/ZnIn₂S₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)助力光催化CO₂還原及其分子CO₂相互作用機(jī)理研究

在光催化反應(yīng)中，利用直接Z-型半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以提供有效的電荷載流子分離和兩種氧化還原反應(yīng)的隔離，從而有利于將CO₂還原為太陽能燃料。基于此，國立臺灣大學(xué)Li-Chyong Chen和Kuei-Hsien Chen、臺灣中央研究院原子與分子科學(xué)研究所Indrajit Shown（共同通訊作者）等人報道了通過單釜水熱方法成功制備了ZnS/ZnIn₂S₄異質(zhì)結(jié)構(gòu)，該異質(zhì)結(jié)構(gòu)由六方形ZnIn₂S₄（ZIS）納米片上的立方ZnS納米晶體組成。

復(fù)合ZnS/ZnIn₂S₄在其界面處表現(xiàn)出微應(yīng)變，電場有利于Z-型。在Zn: In的最佳比例（~1: 0.5）下，可以達(dá)到約0.8%的出色光化學(xué)量子效率，與原始ZnS相比提高了近200倍。這是由于改進(jìn)了光生載流子的分離。在其ZnS和ZIS組件之間的界面處的微應(yīng)變誘導(dǎo)電子從ZnS導(dǎo)帶轉(zhuǎn)移到ZIS價帶，從而促進(jìn)其表面的選擇性氧化還原過程，而復(fù)合物的In活性位點(diǎn)通過雙齒H₃CO*反應(yīng)中間體增強(qiáng)了光化學(xué)CO2還原為乙醛的能力，乙醛是一種主要的碳?xì)浠衔锂a(chǎn)品。

從紫外光發(fā)射光譜和UV-vis推導(dǎo)出來了電子能級和能帶排列。光還原實(shí)驗(yàn)以及光致發(fā)光（PL）和時間分辨PL驗(yàn)證了直接Z-型和載流子動力學(xué)的證據(jù)。最后，漫反射紅外傅里葉變換光譜研究了光催化反應(yīng)過程中吸附在催化劑上的CO₂和相關(guān)中間物質(zhì)。這種微應(yīng)變誘導(dǎo)的直接Z-型方法為開發(fā)用于CO₂還原的下一代光催化劑開辟了新途徑。該研究為在氣相光催化CO₂還原高效催化劑中構(gòu)建Z-型異質(zhì)結(jié)提供了一種新穎有效的策略。

Boosting Photocatalytic CO₂ Reduction in a ZnS/ZnIn₂S₄ Heterostructure Through Strain-induced Direct Z-scheme and a Mechanistic Study of Molecular CO₂ Interaction Thereon. Nano Energy, 2021, DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106809.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106809.

5. Small綜述：電催化水分解：從惡劣和溫和的條件到天然海水

電催化分解水被認(rèn)為是產(chǎn)生綠色能源（氫能）的最有效途徑，而氫能也被認(rèn)為是解決世界能源危機(jī)和減緩氣候變化最有前途的清潔能源解決方案之一?？量痰臈l件（強(qiáng)酸/強(qiáng)堿）廣泛用于電催化機(jī)理研究，并取得了優(yōu)異的催化活性和效率。然而，電催化水分解在惡劣條件下的實(shí)際應(yīng)用遇到了幾腐蝕問題、催化劑穩(wěn)定性和膜技術(shù)困難的阻礙。因此，即使在天然海水中，在溫和條件下（中性/近中性）分解水的研究也引起了越來越多的關(guān)注，但是在溫和條件或天然海水中的機(jī)制尚不清楚?；诖耍?strong>澳大利亞斯威本科技大學(xué)馬天翼教授、遼寧大學(xué)張蕾教授和楊麗君（共同通訊作者）等人報道了一篇關(guān)于電催化水分解的綜述。作者總結(jié)了近年來在惡劣條件、溫和條件和天然海水中工作的電催化劑。

首先，作者介紹了苛刻條件下水電解的理論方面，以了解機(jī)理，并且推斷出更復(fù)雜的條件。其次，作者介紹了在溫和條件下的最新研究成果，以顯示在中性或近中性電解質(zhì)中的電催化作用的有效改善。接著，作者總結(jié)了天然海水或鹽水電解質(zhì)中整體水分解的現(xiàn)狀和挑戰(zhàn)。最后，作者討論了對高性能電催化劑和有限元實(shí)用設(shè)計(jì)的展望。

目前，大多數(shù)電催化劑在溫和條件下的活性不如在惡劣條件下的高。由于傳質(zhì)作用，電解質(zhì)性質(zhì)也會影響反應(yīng)性能，意味著電解質(zhì)優(yōu)化的研究仍有足夠的空間進(jìn)一步提高水分解性能。在陽極如何克服CER和OER之間的競爭，是成功利用天然海水作為氫資源的瓶頸。對電催化機(jī)制的深入研究，需要在理論研究的支持下建立合理的電催化劑設(shè)計(jì)方案以加速從基礎(chǔ)研究到實(shí)際應(yīng)用的轉(zhuǎn)變。

Electrocatalytic Water Splitting: From Harsh and Mild Conditions to Natural Seawater. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202105830.

https://doi.org/10.1002/smll.202105830.

6. Small：磁場退火FeCo₂O₄提高氧催化活性，幾何位點(diǎn)中金屬陽離子的顯著變化

磁場在電催化劑氧還原/析氧反應(yīng)（ORR/OER）測試中的應(yīng)用引起了研究人員越來越多的興趣，但是很難對現(xiàn)場表面重建進(jìn)行表征?；诖?，蘭州大學(xué)薛德勝教授和高大強(qiáng)教授（共同通訊作者）等人報道了一種在2500 O_e磁場下退火處理過的FeCo₂O₄納米纖維的策略，稱為FeCo₂O₄-M。其中，F(xiàn)eCo₂O₄-M顯示出ORR的右移半波電位為20 mV，左移過電位為60 mV，與對應(yīng)物相比其OER為10 mV cm^-2。

作者使用經(jīng)過退火處理的無磁場尖晶石FeCo₂O₄納米纖維（表示為FeCo₂O₄）和在額外磁場中退火的FeCo₂O₄納米纖維（表示為FeCo₂O₄-M）作為模型樣品，其中Fe和Co陽離子的幾何位置明顯改變，從而導(dǎo)致增強(qiáng)的ORR/OER電催化活性和穩(wěn)定性。通過X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜（XAFS）和X射線光電子能譜（XPS）表征FeCo₂O₄和FeCo₂O₄-M的表面性質(zhì)，其中鈷離子氧化態(tài)的增強(qiáng)和配位環(huán)境的變化突出顯示磁場退火的優(yōu)點(diǎn)。

此外，磁性表征表明，與FeCo₂O₄相比，F(xiàn)eCo₂O₄-M顯示了陽離子從低自旋態(tài)到中等自旋態(tài)的自旋態(tài)轉(zhuǎn)變。M?ss-bauer譜表明，F(xiàn)eCo₂O₄-M八面體位（0.76）中的Fe³⁺離子比FeCo₂O₄（0.71）中的Fe³⁺離子多，表明磁場退火對幾何位點(diǎn)中的金屬陽離子有有效的刺激作用。同時，通過第一性原理計(jì)算，以比較FeCo₂O₄和FeCo₂O₄-M在四面體和八面體位點(diǎn)中Co 3d和Fe 3d的d帶中心（ε_d）。FeCo₂O₄-M較小的ε_d有利于電催化中間體的吸附，從而促進(jìn)ORR/OER活性。最后，與基于FeCo₂O₄和商用Pt/C-Ir/C的ZABs相比，基于FeCo₂O₄-M的組裝ZABs顯示出更好的循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)異的性能?？傊?，這些發(fā)現(xiàn)為優(yōu)化磁性電催化劑提供了一種新方法，從而提高了ORR/OER性能，使其在能量儲存和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)中得到更廣泛的應(yīng)用。

Significant Change of Metal Cations in Geometric Sites by Magnetic-Field Annealing FeCo₂O₄ for Enhanced Oxygen Catalytic Activity. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202104248.

https://doi.org/10.1002/smll.202104248.

7. ACS Catal.：選擇性和穩(wěn)定的Fe催化劑催化合成氣轉(zhuǎn)化為輕烯烴

在合成氣轉(zhuǎn)化為輕烯烴過程中，為了促進(jìn)C-C偶聯(lián)，抑制過氫化和甲烷生成，需要對表面碳?xì)溆H和度進(jìn)行精確控制。在各種烷烴脫氫反應(yīng)中，過渡后金屬元素（Ga、In和Sn等）與金屬結(jié)合時可以抑制過度氫化反應(yīng)。雖然利用In作為鐵（Fe）催化劑的促進(jìn)劑，可以從合成氣或CO2加氫制得輕質(zhì)烯烴，但是In對催化性能的影響以及如何控制選擇性和表面化學(xué)還不清楚?；诖?，美國南佛羅里達(dá)大學(xué)John N. Kuhn和Babu Joseph（共同通訊作者）等人報道了一種選擇性和穩(wěn)定的氧化鋁（Al₂O₃）負(fù)載In促進(jìn)的Fe催化劑（基于Fe的10 mol% In），用于將合成氣（H₂/CO比為2: 1）轉(zhuǎn)化為烯烴。

在本文中，作者研究了一系列Al₂O₃負(fù)載的In促進(jìn)的Fe催化劑（Fe/In負(fù)載比為20: 1、10: 1和20: 3），將合成氣轉(zhuǎn)化為輕質(zhì)烯烴，以研究如何控制反應(yīng)中的催化活性和選擇性。作者還研究了氧化鋁負(fù)載的純鐵催化劑作為對比。通過實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，該催化劑具有高選擇性（45%，含CO₂），并且在400 ℃和5 bar下CO轉(zhuǎn)化率為10%時具有顯著的穩(wěn)定性（72 h運(yùn)行）。通過X射線光電子能譜結(jié)果表明，In的加入改變了Fe催化劑表層附近Fe和Fe/In組分的化學(xué)鍵合狀態(tài)，從而影響了催化劑的反應(yīng)活性。

此外，穩(wěn)態(tài)同位素瞬態(tài)動力學(xué)分析表明，當(dāng)In與Fe結(jié)合時，催化劑表面存在更穩(wěn)定的CH_x碎片，從而促進(jìn)C-C向烯烴的偶聯(lián)反應(yīng)。我們的研究表明，在Al₂O₃載體上的Fe催化劑中引入In可以降低CO的活化能力。它對降低加氫活性有更大的影響，從而允許更多的C-C耦合以及類似的烯加氫。此外，從位置和強(qiáng)度兩方面來看，CO吸附的減弱鼓勵了CO向碳?xì)浠衔锒荂O₂的轉(zhuǎn)化。

Selective and Stable In-Promoted Fe Catalyst for Syngas Conversion to Light Olefins. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c04334.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04334.

8. ACS Catal.：MXene原位生成的富含缺陷的TiO₂用于增強(qiáng)乙烷氧化脫氫制乙烯

輕烷烴在金屬氧化物上的選擇性氧化脫氫（ODH）通常遵循氧化還原催化循環(huán)，其中晶格氧的釋放和回收對催化性能起著關(guān)鍵作用。因此，制備還原性有限的金屬氧化物（如TiO₂）作為主要活性組分，而不是該工藝中的載體或改性劑，仍然是一個挑戰(zhàn)?；诖?，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所王曉東研究員和林堅(jiān)研究員（共同通訊作者）等人報道了他們發(fā)現(xiàn)與層狀TiO₂（M-TiO₂）催化劑相比，乙烷ODH性能顯著提高，該催化劑在反應(yīng)過程中由Ti₃C₂Tx MXene材料原位演變而來。

在本文中，作者以Ti₃C₂Tx MXene作為前驅(qū)體，在ODH反應(yīng)過程中獨(dú)特地存在豐富的Ti和氧空位缺陷，從而促進(jìn)M-TiO₂的形成。通過實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn)，該M-TiO₂的反應(yīng)性比P25 TiO₂高4倍，具有15.4 g_C2H4 g_cat^-1 h^-1的優(yōu)異乙烯生產(chǎn)率，優(yōu)于先前報道的催化劑。同時，作者還利用各種實(shí)驗(yàn)表征和密度泛函理論（DFT）計(jì)算來揭示這些缺陷在該M-TiO₂催化劑上乙烷轉(zhuǎn)化中的作用。

實(shí)驗(yàn)表征和理論計(jì)算揭示了M-TiO₂上Ti和氧空位缺陷對C₂H₆轉(zhuǎn)化的重要性。Ti空位可以穩(wěn)定缺陷結(jié)構(gòu)，提高晶格氧的還原性，降低乙烷的活化能壘，而氧空位則有利于O₂的活化，從而恢復(fù)晶格氧。該工作強(qiáng)調(diào)了陽離子缺陷相對于還原性有限的傳統(tǒng)金屬氧化物的重要性，以實(shí)現(xiàn)ODH反應(yīng)的增強(qiáng)性能。

Defect-Rich TiO₂ In Situ Evolved from MXene for the Enhanced Oxidative Dehydrogenation of Ethane to Ethylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c04409.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04409.

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