Nat. Commun.：基于有機(jī)硫醇原位轉(zhuǎn)化的人工雙SEI助力鋰硫電池
鄭州大學(xué)付永柱報道了一種雙功能電解質(zhì)添加劑，即 1,3,5-苯三硫醇 (BTT)，它用于通過原位有機(jī)硫醇轉(zhuǎn)化在兩個電極上構(gòu)建固體電解質(zhì)界面 (SEI)。BTT與鋰金屬反應(yīng)形成 1,3,5-苯三硫醇鋰沉積在負(fù)極表面，實(shí)現(xiàn)可逆的鋰沉積/剝離。BTT還與硫反應(yīng)形成覆蓋正極表面的低聚物/聚合物 SEI，減少多硫化鋰的溶解和穿梭。結(jié)果，采用BTT的鋰硫電池提供 1239 mAh g-1（基于硫）的放電比容量，以及在 1C 倍率下超過 300 次循環(huán)的高循環(huán)穩(wěn)定性。此外，還評估了具有BTT的軟包鋰硫電池以證明這一概念。該研究構(gòu)建了一種基于鍵化學(xué)的巧妙界面反應(yīng)，旨在解決鋰硫電池的固有問題。
Artificial dual solid-electrolyte interfaces based on in situ organothiol transformation in lithium sulfur battery. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-23155-3
Nat. Commun.：通過硫自由基加成電合成1,4-雙（二苯基膦?；┧牧蚧镒鳛榭沙滗囯姵卣龢O材料
鄭州大學(xué)付永柱報道了一種有機(jī)多硫化物電極材料，1,4-雙（二苯基膦?；┧牧蚧?，它是通過電化學(xué)氧化二苯基二硫代膦酸合成的，具有P–S單鍵斷裂和硫自由基加成反應(yīng)。密度泛函理論證明，外部電場通過脫氫和硫沿P-S鍵軸的遷移觸發(fā)了二苯基二硫代膦酸的分子內(nèi)重排。令人印象深刻的是，Li/雙（二苯基磷?；┧牧蚧镫姵乇憩F(xiàn)出2.9 V的高放電電壓和穩(wěn)定的循環(huán)性能，500次循環(huán)后的容量保持率為74.8%。詳細(xì)的表征證實(shí)了可逆的鋰化/脫鋰過程。這項(xiàng)工作表明電化學(xué)合成為制備先進(jìn)的功能材料提供了方法。
Electrosynthesis of 1,4-bis(diphenylphosphanyl) tetrasulfide via sulfur radical addition as cathode material for rechargeable lithium battery. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-23521-1
Nat. Commun.：Sn基金屬有機(jī)骨架中配位鍵的可逆形成實(shí)現(xiàn)高性能儲鋰
南開大學(xué)師唯、Rui Si報道了一種通過配位化學(xué)和電化學(xué)的結(jié)合獲得高性能鋰離子電池負(fù)極材料的方法。具體是在Sn節(jié)點(diǎn)和鋰活性配體之間應(yīng)用金屬有機(jī)骨架（MOF）化學(xué)來創(chuàng)建兩種Sn基MOF。Sn2+與有機(jī)配體形成的配位單元不僅能有效利用具有高比容量的豐富活性中心，而且能減緩體積變化，保證可逆反應(yīng)的長期循環(huán)穩(wěn)定性。重要的是，配體的延伸提高了活性中心的利用率和Sn2(dobpdc)的良好反應(yīng)動力學(xué)，因此，在200次循環(huán)中呈現(xiàn)1018 mAh g–1的高可逆容量和優(yōu)異的倍率性能，其性能優(yōu)于其他配合物。此外，X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)表征揭示了配位鍵在儲鋰過程中的可逆形成，為進(jìn)一步了解配位化合物的儲鋰機(jī)理提供了依據(jù)。
Reversible formation of coordination bonds in Sn-based metal-organic frameworks for high-performance lithium storage. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-23335-1
Nat. Commun.：亞微滴反應(yīng)器用于鋰離子電池正極材料Li3VO4的綠色合成
韓國漢陽大學(xué)Won Bin Im報道了一種在低溫水蒸氣中進(jìn)行的簡便固相反應(yīng)以及鈣摻雜，用于改性釩酸鋰作為鋰離子電池的負(fù)極材料。優(yōu)化后的材料在電流密度分別為 100、1000 和 4000 mA g-1 下循環(huán) 200 次和 1000 次后，分別提供了 543.1、477.1 和 337.2 mAh g-1 的優(yōu)異比容量，這歸因于贗電容的貢獻(xiàn)。在本文中，作者還通過實(shí)驗(yàn)和理論計算證明了摻雜釩酸鋰的增強(qiáng)是由于水蒸氣中液滴的顆粒限制以及鈣摻雜效應(yīng)的表面和結(jié)構(gòu)變化所致。
Sub-micro droplet reactors for green synthesis of Li3VO4 anode materials in lithium ion batteries. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-23366-8
Nat. Commun.：孿晶界缺陷工程改善了鋰離子在快充尖晶石正極材料中的擴(kuò)散
北京大學(xué)深圳研究生院肖蔭果、潘鋒、德國尤里希研究中心Lei Jin、中科院物理所何倫華故意通過調(diào)整合成條件將相當(dāng)數(shù)量的孿晶界引入尖晶石正極。通過高分辨掃描透射電子顯微鏡和中子衍射分析，闡明了孿晶界缺陷的詳細(xì)結(jié)構(gòu)，并認(rèn)為孿晶界缺陷的形成是由于孿晶界周圍Mn位的鋰原子聚集所致。結(jié)合電化學(xué)實(shí)驗(yàn)和第一性原理計算，作者證明了尖晶石正極中孿晶界的存在使鋰離子快速擴(kuò)散，從而獲得了優(yōu)異的快速充電性能，即在5C和10?C時容量保持率分別為75%和58%?。這些發(fā)現(xiàn)證明了一種利用缺陷工程制造快充正極的簡單有效的方法。
Twin boundary defect engineering improves lithium-ion diffusion for fast-charging spinel cathode materials. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-23375-7
Adv. Sci.：在鋰金屬圖案化溝道中播種銀種實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰金屬電池
華中科技大學(xué)黃云輝、李真開發(fā)了一種高度穩(wěn)定的鋰負(fù)極，該負(fù)極具有播種在圖案化溝道中的Ag納米線（AgNWs）。相互連接的溝道顯著增加了鋰金屬的表面積；同時，溝道內(nèi)的AgNWs可以作為首選的電化學(xué)活性中心，從底部而不是頂部誘導(dǎo)Li的均勻成核和生長。得益于這種獨(dú)特的結(jié)構(gòu)設(shè)計，采用溝道圖案化和Ag改性的復(fù)合鋰負(fù)極(D-Ag@Li) 在2 mA cm-2/4 mAh cm-2下實(shí)現(xiàn)了超過360次循環(huán)的出色循環(huán)性能，并且低成核過電位為16 mV。進(jìn)一步，采用D-Ag@Li負(fù)極和LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2及LiFePO4正極組裝的全電池，分別在2000次和4000次循環(huán)后具有94.2%和74.2%的容量保持率。此外，超聲透射圖譜顯示，基于D-Ag@Li的LFP軟包全電池在長時間的循環(huán)中沒有氣體生成，從而證明了作者針對LMBs策略的可行性和有效性。
Sowing Silver Seeds within Patterned Ditches for Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202100684.
Adv. Sci.：揭示LiH 觸發(fā)高能NCM523/石墨軟包電池?zé)崾Э氐臋C(jī)制
中科院物理所陳立泉、中科院青島能源所崔光磊分析了使用熱穩(wěn)定雙鹽電解液的高能5 Ah LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/石墨軟包電池的熱失控特性。該研究創(chuàng)新性地確定了石墨負(fù)極側(cè)存在 LiH，證明 LiH/電解質(zhì)放熱反應(yīng)和 H2 從負(fù)極向正極遷移有助于觸發(fā)軟包電池的熱失控，而鋰化石墨負(fù)極和正極釋放的O2只是熱失控的加速因素。此外，在絕熱和等溫環(huán)境兩種邊界情況下循環(huán)過程中的熱量測定清楚地表明設(shè)計高效智能電池?zé)峁芾硐到y(tǒng)以避免熱量積累的必要性。這些發(fā)現(xiàn)將為熱失控路線圖的繪制和熱失控的預(yù)防，以及用于高能安全鋰離子電池的電解液配方提供有希望的線索。
Uncovering LiH Triggered Thermal Runaway Mechanism of a High-Energy LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2/Graphite Pouch Cell. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202100676
Adv. Mater.：用于可擴(kuò)展儲能系統(tǒng)高性能厚電極的基礎(chǔ)認(rèn)識和工程設(shè)計
美國德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校余桂華、布魯克海文國家實(shí)驗(yàn)室?Esther S. Takeuchi對電極厚度與其他關(guān)鍵設(shè)計參數(shù)（如活性材料分?jǐn)?shù)和電極孔隙率）的組合效應(yīng)進(jìn)行了實(shí)際評估，這些參數(shù)會影響Li-LiNi0.6Mn0.2Co0.2O2（Li–NMC622）和鋰硫（Li–S）電池兩種模型電池系統(tǒng)的電池級能量/功率密度。基于最先進(jìn)的鋰電池，對關(guān)鍵研究目標(biāo)進(jìn)行了量化，以實(shí)現(xiàn)500 Wh kg–1/800 Wh L–1電池級能量密度，并闡述了同時提高能量/功率輸出的策略。此外，在實(shí)現(xiàn)可擴(kuò)展的高能/大功率能量存儲系統(tǒng)方面，還突出了剩余的挑戰(zhàn)。
From Fundamental Understanding to Engineering Design of High-Performance Thick Electrodes for Scalable Energy-Storage Systems. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202101275
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