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為了實現(xiàn)高能量密度的鋰金屬電池，適當(dāng)?shù)呢?fù)/正容量比（N/P < 3）、低電解質(zhì)量與容量比（E/C < 10 μl mAh^-1）和高負(fù)載的正極（>4 mAh cm^?2）被認(rèn)為是必要的條件。

在這方面，無負(fù)極鋰金屬電池在最初組裝時不含鋰金屬，這是鋰金屬電池技術(shù)最先進(jìn)的概念之一。在無負(fù)極電池的第一次充電過程中，鋰金屬在負(fù)極集流體上沉積。然而，這在無負(fù)極電池中的鋰/集流體界面帶來了嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)，包括鋰腐蝕和集流體上的枝晶。與其他類型的鋰基電池類似，粗糙的鋰沉積和電解質(zhì)之間的不受控制的反應(yīng)嚴(yán)重限制了無負(fù)極電池的長期循環(huán)。在高負(fù)載正極和E/C比率低的情況下，負(fù)極的問題變得嚴(yán)重，阻礙了能量密度的提高。

最近研究者為控制集流體上的鋰沉積/剝離做出了巨大努力，包括使用各種主體材料和相干晶格。雖然三維（3D）多孔集流體在降低有效電流密度方面已經(jīng)得到證明，但與典型的銅集流體相比，它們擴大的電活性表面積可以導(dǎo)致在集流體-電解質(zhì)界面更大程度的電解質(zhì)分解。

在集流體上形成的SEI的初始結(jié)構(gòu)對性能非常重要，因為它們在電化學(xué)和機械方面影響鋰沉積形態(tài)的演變，從而影響無負(fù)極電池的循環(huán)壽命。在集流體表面上形成的馬賽克和晶粒狀SEI的特性源于集流體向電解質(zhì)的電子傳輸，可以誘導(dǎo)連續(xù)的電解質(zhì)分解和有缺陷的SEI，從而促進(jìn)不均勻的初始鋰成核和生長。

集流體也能發(fā)Nature子刊，貧液下無負(fù)極鋰金屬電池循環(huán)100圈！

在最近Nature Communications的成果中，韓國科學(xué)技術(shù)院（KAIST）的Hee-Tak Kim等人調(diào)整了集流體的電子結(jié)構(gòu)的概念，報告了一種多空位（MV）缺陷豐富的碳表面，作為無負(fù)極電池的負(fù)極集流體，MV缺陷結(jié)構(gòu)通過（1）構(gòu)建一個薄而均勻的SEI，減少電解質(zhì)分解，（2）均勻地分配大量在集流體表面上橫向生長的鋰核，實現(xiàn)了均勻的鋰成核和生長。

通過模擬和實驗測量和分析，作者證明無負(fù)極電池中MV缺陷的界面兼容性源于其低費米能級，它可以抑制電子傳輸?shù)诫娊赓|(zhì)的最低未占分子軌道（LUMO），并通過軌道雜化（電子轉(zhuǎn)移）與鋰原子強結(jié)合。

在基于LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂正極的無負(fù)極鋰金屬電池中，在電流密度和正極面容量分別為2.0 mA cm^-2和4.2 mAh cm^-2，以及在貧電解質(zhì)條件下（E/C比為4.0 μl mAh^-1）下，循環(huán)50圈后，容量保持90%。100圈后，容量保持56%。

本文中關(guān)于集流體電子結(jié)構(gòu)如何控制SEI微觀結(jié)構(gòu)和鋰成核的模型系統(tǒng)，提出了一種用于推進(jìn)無負(fù)極鋰金屬電池的表面電子結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計。

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集流體也能發(fā)Nature子刊，貧液下無負(fù)極鋰金屬電池循環(huán)100圈！