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蘭大丁勇ACS Catal.：普魯士藍(lán)類(lèi)似物作為多相催化劑的光驅(qū)動(dòng)CO2還原

大氣中二氧化碳（CO₂）的增加導(dǎo)致了全球溫室效應(yīng)和極端天氣。太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的CO₂光催化轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)物質(zhì)是解決上述問(wèn)題的可能途徑。其中，金屬有機(jī)骨架（MOFs）作為一類(lèi)有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化材料，在二氧化碳還原反應(yīng)（CO₂RR）光催化領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。但是，CO₂RR中的大多數(shù)MOFs仍然具有有限的光催化性能以及單一金屬引起的選擇性，并且面臨不穩(wěn)定性的挑戰(zhàn)。

基于此，蘭州大學(xué)丁勇教授（通訊作者）等人報(bào)道了利用10種普魯士藍(lán)類(lèi)似物（PBAs）作為多相催化劑直接用于光催化CO₂RR，其表現(xiàn)出良好的光催化CO生成性能。

PBAs可用于光催化CO₂還原，具有以下的原因：

（1）PBAs由于[M^III(CN)₆]^3-的部分缺失而具有固有微孔（約0.5 nm）和擴(kuò)大的微孔（約1.0 nm），其大到足以讓CO₂分子甚至光敏劑進(jìn)入；

（2）PBAs是一種雙金屬M(fèi)OF，由于PBAs的多電子和多核結(jié)構(gòu)，金屬之間存在協(xié)同效應(yīng)，這種協(xié)同作用極大增強(qiáng)了CO₂RR的光催化活性和選擇性；

（3）多溴聯(lián)苯是水氧化光催化劑（WOCs），意味著它們?cè)谕耆珜?shí)現(xiàn)光合作用方面具有實(shí)際應(yīng)用；

（4）PBAs中的N原子可以吸附CO₂分子，其中CO₂和金屬活性中心彼此接近。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，Ni-CO PBA的質(zhì)量演化速率為140 mmol g^-1 h^-1，表觀量子效率（AQY）約為0.7%，CO選擇性約為96.8%。值得注意的是，M^II-Co PBAs的CO₂RR活性?xún)?yōu)于M^II-Fe PBAs，但是前者對(duì)CO的選擇性低于后者。電化學(xué)表征和穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光（PL）光譜證實(shí)，活性的差異取決于它們的電子轉(zhuǎn)移速率。

此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算以及PBAs的H₂吸附和解吸實(shí)驗(yàn)揭示了選擇性的差異。總之，CO活性和選擇性的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明PBAs中M^II和M^III金屬之間確實(shí)存在協(xié)同效應(yīng)。

Light-Driven CO₂ Reduction over Prussian Blue Analogues as Heterogeneous Catalysts. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c04415.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04415.

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