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七家單位聯(lián)發(fā)EnSM：原位中子衍射揭示鋰離子在NCM/石墨全電池中的遷移行為

LiNi_xCo_yMn_zO₂ (NCM, 0 ≤ x, y, z < 1)/石墨電池具有高容量和成本效益而引起了廣泛關(guān)注，然而有限的倍率性能和不令人滿意的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性仍然阻礙了其在大規(guī)模儲能設(shè)備中的應(yīng)用，電池電化學(xué)性能的提高需要深入了解電化學(xué)循環(huán)過程中電極的結(jié)構(gòu)演變。

在此，包括北京大學(xué)、中科院高能物理研究所、東莞散裂中子源科學(xué)中心、中科院物理研究所、松山湖材料實(shí)驗(yàn)室、南方科技大學(xué)、比亞迪公司在內(nèi)的七家單位聯(lián)合發(fā)文研究上述問題，其中北京大學(xué)新材料學(xué)院肖蔭果副教授為通訊作者。

利用中子的敏感、穿透和無損特性，作者采用原位中子衍射研究了具有NCM正極和石墨負(fù)極的鋰離子電池運(yùn)行過程中的結(jié)構(gòu)演變。結(jié)果表明，由于鋰層中的空位數(shù)量、鎳離子的氧化態(tài)和磁阻挫之間的競爭效應(yīng)，Li/Ni反位缺陷的濃度在循環(huán)過程中會在層狀正極中發(fā)生變化并呈現(xiàn)規(guī)則的火山形狀。

圖1. 鋰離子遷移路徑的可視化

此外，正極中鋰離子遷移路徑的可視化表明，鋰離子在初始充電狀態(tài)下通過四面體位點(diǎn)跳躍路徑擴(kuò)散，但之后新發(fā)現(xiàn)的間接鋸齒形跳躍路徑占主導(dǎo)地位。因此，平衡O-O鍵和穩(wěn)定過渡金屬層可能有助于提高鋰離子的倍率能力。

至于石墨負(fù)極對應(yīng)物，鋰離子嵌入/脫嵌到負(fù)極中經(jīng)歷了幾個不同的階段，包括形成具有鋰梯度的中間相。所有這些關(guān)于正極和負(fù)極同時結(jié)構(gòu)變化的觀察結(jié)果揭示了鋰離子在 NCM/石墨全電池中的潛在遷移行為，并啟發(fā)設(shè)計(jì)出鋰離子遷移的優(yōu)化途徑，以實(shí)現(xiàn)高性能鋰離子電池。

圖2. 循環(huán)過程中石墨負(fù)極的結(jié)構(gòu)演變

Unveiling the migration behavior of lithium ions in NCM/Graphite full cell via in operando neutron diffraction, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.032

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