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可充電鋰金屬電池(LMBs)具有優(yōu)異的負極容量和低氧化還原電位(3860 mAhg^?1，?3.04 V vs. SHE)，能夠滿足更高能量密度電池的需求。LMBs的廣泛采用要求鋰負極在多次循環(huán)(即具有較長的循環(huán)壽命)和開路存儲周期(即具有較長的日歷壽命，calendar life)后仍然保持容量。

近年來，利用低溫透射電子顯微鏡(cryo-TEM)等技術(shù)對Li進行納米表征，一些策略已經(jīng)改善了鋰金屬陽極的循環(huán)壽命。然而，鋰金屬陽極的測試往往忽略了日歷老化，即使電解質(zhì)很大程度上影響電池性能。先前的研究表明，不完全的鈍化和集流體在電解液中的大面積暴露會導(dǎo)致Li在日歷老化期間的電腐蝕。對于化學(xué)腐蝕，即在鋰金屬表面的固體電解質(zhì)界面(SEI)生長和電解質(zhì)化學(xué)如何影響鋰金屬陽極的日歷老化，我們知之甚少。

斯坦福大學(xué)崔屹和鮑哲南教授在Nature Energy發(fā)表文章來解釋了日歷老化過程中鋰腐蝕的現(xiàn)象，并用冷凍電鏡來表征老化后的鋰負極。這項工作量化了日歷老化對鋰金屬陽極在各種電解質(zhì)中的可充電性的影響。對于高CE（庫倫效率）和低CE電解質(zhì)，金屬鋰在24小時的日歷老化過程中通常會喪失2-3%的容量。Li-SEI界面的直觀觀察表明，SEI通過化學(xué)腐蝕的持續(xù)增長導(dǎo)致了這些容量的損失。這種SEI在日歷老化過程中的增長是普遍的，盡管人們普遍認為Li抗高CE電解質(zhì)的腐蝕。

每種電解質(zhì)都形成一種獨特的SEI化學(xué)成分，但作者觀察到兩種一般類型的SEI結(jié)構(gòu)。一種是在老化之前形成的緊湊的、薄膜狀的無機SEI，另一種是老化之后形成的延伸性的、不規(guī)則的有機SEI。容量損失的大小與SEI的生長速率和Li在每種電解質(zhì)中的表面積有關(guān)。高CE電解質(zhì)有效地減少了Li的表面積，但它們不一定減少SEI的增長速度。

未來的電解質(zhì)必須同時減少腐蝕和表面積。此外，還應(yīng)將工作重點放在重復(fù)利用之前循環(huán)中已有的SEI，以盡量減少日歷老化對鋰金屬電池循環(huán)壽命的影響。