在酸性介質(zhì)中電催化HER受到越來(lái)越多人的關(guān)注，而具有高活性位點(diǎn)的單原子催化劑(SAC)是實(shí)現(xiàn)高效HER的有前景的候選者。目前為止，對(duì)單原子活性位點(diǎn)之間的相互作用及其對(duì)催化性能的影響的研究仍然很少。

基于此，蔚山國(guó)立科學(xué)技術(shù)研究所(UNIST)Jong-BeomBaek、Hu YoungJeong和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)傅正平等通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明了SAC的單原子活性位點(diǎn)之間的相互作用在促進(jìn)酸性HER方面起著關(guān)鍵作用。

研究人員通過(guò)將不同濃度的Pt原子原子分散在石墨碳載體上，構(gòu)建活性位點(diǎn)之間具有不同程度相互作用的Pt SAC。重要的是，Pt SACs的HER催化活性隨著Pt活性位點(diǎn)的致密化呈指數(shù)增加。

在0.5 M H₂SO₄溶液中，優(yōu)化后的Pt SAC在10 mA cm^-2電流密度下的HER過(guò)電位低至13.5 mV，Tafel斜率為26 mV dec^-1，以及交換電流密度為2.34 mA cm^-2，優(yōu)于商業(yè)Pt/C和其他報(bào)道的出色催化劑。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，由于強(qiáng)活性位點(diǎn)相互作用，活性位點(diǎn)之間空間距離的大幅減少，誘導(dǎo)產(chǎn)生的空d軌道導(dǎo)致Pt SACs更有利的氫吸附/解吸行為，進(jìn)而改善了酸性HER的內(nèi)在活性。這項(xiàng)工作為活性位點(diǎn)相互作用對(duì)高內(nèi)在活性的貢獻(xiàn)提供了基本見(jiàn)解，并為合理設(shè)計(jì)和制備用于催化應(yīng)用的高效SAC提供了新策略。

Unveiling the critical role of active site interaction in single atom catalyst towards hydrogen evolution catalysis. Nano Energy, 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106819