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邵敏華/谷猛ACS Catal.：低成本超薄CoOx納米片上的硝酸鹽電催化還原為氨

硝酸鹽電化學(xué)還原反應(yīng)（NITRR）是一種非常有吸引力的氨合成方法，因?yàn)樗哂协h(huán)境條件好、來源豐富、解離能低、硝酸鹽溶解度高等特點(diǎn)。其中，析氫反應(yīng)（HER）是NITRR的競爭性反應(yīng)，應(yīng)適當(dāng)抑制HER有助于實(shí)現(xiàn)NITRR的高法拉第效率。

基于此，香港科技大學(xué)邵敏華教授和南方科技大學(xué)谷猛副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種具有豐富表面氧的超薄CoO_x納米片，其被設(shè)計(jì)為低成本NITRR催化劑。

通過實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，該納米片催化劑在硝酸鹽向氨的電化學(xué)轉(zhuǎn)化中具有優(yōu)異的催化性能。在電壓為-0.3 V vs. RHE下，其法拉第效率（FE）達(dá)到了93.4±3.8%，產(chǎn)生氨的速率更是高達(dá)82.4±4.8 mg h^-1 mg_cat^-1。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，鈷（Co）位點(diǎn)上的表面氧可以穩(wěn)定Co氧化物上吸附的氫，從而抑制析氫反應(yīng)（HER），進(jìn)而導(dǎo)致NITRR活性增強(qiáng)。該工作表明表面修飾在抑制HER和促進(jìn)NITRR通過具有較低能量屏障的NHO途徑發(fā)揮關(guān)鍵作用。

Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Ammonia on Low-Cost Ultrathin CoO_x Nanosheets. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03918.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03918.

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