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蘭大薛德勝/高大強(qiáng)Small：磁場退火FeCo2O4提高氧催化活性，幾何位點(diǎn)中金屬陽離子的顯著變化

磁場在電催化劑氧還原/析氧反應(yīng)（ORR/OER）測試中的應(yīng)用引起了研究人員越來越多的興趣，但是很難對現(xiàn)場表面重建進(jìn)行表征?；诖?，蘭州大學(xué)薛德勝教授和高大強(qiáng)教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種在2500 O_e磁場下退火處理過的FeCo₂O₄納米纖維的策略，稱為FeCo₂O₄-M。其中，F(xiàn)eCo₂O₄-M顯示出ORR的右移半波電位為20 mV，左移過電位為60 mV，與對應(yīng)物相比其OER為10 mV cm^-2。

作者使用經(jīng)過退火處理的無磁場尖晶石FeCo₂O₄納米纖維（表示為FeCo₂O₄）和在額外磁場中退火的FeCo₂O₄納米纖維（表示為FeCo₂O₄-M）作為模型樣品，其中Fe和Co陽離子的幾何位置明顯改變，從而導(dǎo)致增強(qiáng)的ORR/OER電催化活性和穩(wěn)定性。

通過X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜（XAFS）和X射線光電子能譜（XPS）表征FeCo₂O₄和FeCo₂O₄-M的表面性質(zhì)，其中鈷離子氧化態(tài)的增強(qiáng)和配位環(huán)境的變化突出顯示磁場退火的優(yōu)點(diǎn)。

此外，磁性表征表明，與FeCo₂O₄相比，F(xiàn)eCo₂O₄-M顯示了陽離子從低自旋態(tài)到中等自旋態(tài)的自旋態(tài)轉(zhuǎn)變。M?ss-bauer譜表明，F(xiàn)eCo₂O₄-M八面體位（0.76）中的Fe³⁺離子比FeCo₂O₄（0.71）中的Fe³⁺離子多，表明磁場退火對幾何位點(diǎn)中的金屬陽離子有有效的刺激作用。

同時(shí)，通過第一性原理計(jì)算，以比較FeCo₂O₄和FeCo₂O₄-M在四面體和八面體位點(diǎn)中Co 3d和Fe 3d的d帶中心（ε_d）。FeCo₂O₄-M較小的ε_d有利于電催化中間體的吸附，從而促進(jìn)ORR/OER活性。最后，與基于FeCo₂O₄和商用Pt/C-Ir/C的ZABs相比，基于FeCo₂O₄-M的組裝ZABs顯示出更好的循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)異的性能。

總之，這些發(fā)現(xiàn)為優(yōu)化磁性電催化劑提供了一種新方法，從而提高了ORR/OER性能，使其在能量儲存和轉(zhuǎn)換系統(tǒng)中得到更廣泛的應(yīng)用。

Significant Change of Metal Cations in Geometric Sites by Magnetic-Field Annealing FeCo₂O₄ for Enhanced Oxygen Catalytic Activity. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202104248.

https://doi.org/10.1002/smll.202104248.

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