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陳平/古莉娜/李善青Chem. Eng. J.: 有機(jī)催化劑,亦有高性能!聚苯胺表面功能化促進(jìn)電催化2e-ORR

陳平/古莉娜/李善青Chem. Eng. J.: 有機(jī)催化劑,亦有高性能!聚苯胺表面功能化促進(jìn)電催化2e-ORR

目前,H2O2的工業(yè)生產(chǎn)主要依賴于蒽醌與H2反應(yīng),隨后在有機(jī)溶劑中使用O2氧化,這需要大量的能量輸入并可能產(chǎn)生大量副產(chǎn)物。電化學(xué)雙電子氧還原是一種環(huán)保且有前景的H2O2生成方法。然而,為實(shí)際應(yīng)用開發(fā)更經(jīng)濟(jì)、更有效的電催化劑仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。
陳平/古莉娜/李善青Chem. Eng. J.: 有機(jī)催化劑,亦有高性能!聚苯胺表面功能化促進(jìn)電催化2e-ORR 陳平/古莉娜/李善青Chem. Eng. J.: 有機(jī)催化劑,亦有高性能!聚苯胺表面功能化促進(jìn)電催化2e-ORR
基于此,安徽大學(xué)陳平、古莉娜池州學(xué)院李善青等開發(fā)了一種與之前報(bào)道的傳統(tǒng)電催化劑(如金屬、合金、摻雜雜原子的碳材料、金屬單原子催化劑)有顯著不同的CNT@PANI-NO電催化劑。
研究人員發(fā)現(xiàn)用稀硝酸處理的聚苯胺(PANI)可以轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂?NO官能團(tuán)的PANI-NO產(chǎn)物。然后將羧化碳納米管表面引入PANI-NO,得到CNT@PANI-NO納米復(fù)合材料用于H2O2生產(chǎn)。
陳平/古莉娜/李善青Chem. Eng. J.: 有機(jī)催化劑,亦有高性能!聚苯胺表面功能化促進(jìn)電催化2e-ORR
該催化劑在0.2 VRHE-0.68 VRHE電位下的H2O2選擇性為87%-94%,法拉第效率接近95%,堿性條件下電流密度高達(dá)2.9 mA cm-2。DFT計(jì)算表明,當(dāng)考慮加成反應(yīng)的計(jì)算吉布斯自由能時(shí),HOO自由基傾向于加成到PANI中形成HOO*,而不是PANI-NO,而HOO*和催化劑之間過強(qiáng)的結(jié)合力阻礙了H+和HOO*的結(jié)合。
優(yōu)異的活性歸因于PANI-NO的微觀結(jié)構(gòu),促進(jìn)了*OOH生成和H2O2形成之間的折衷。該研究為聚合物在電催化中的應(yīng)用提供了新思路,也為開發(fā)高性能2eORR電催化劑提供了新途徑。
Surface Functionalizationof Polyaniline and Excellent Electrocatalytic Performance for Oxygen Reduction to Produce Hydrogen Peroxide. Chemical Engineering Journal, 2021, DOI:10.1016/j.cej.2021.133921

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