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范壯軍/魏彤/劉征AEM: 實現(xiàn)鋰硫電池高穩(wěn)定性/高硫利用率的莫特-肖特基異質層

由于不可避免的多硫化物穿梭效應和緩慢的反應動力學，鋰硫電池（LSB）的發(fā)展因其循環(huán)穩(wěn)定性差和硫利用率低而受到嚴重阻礙。

在此，哈爾濱工程大學范壯軍教授、魏彤教授及劉征等人基于RGO-PANI/MoS₂（RPM）的莫特-肖特基異質層進行隔膜改性，報道了一種實現(xiàn)商業(yè)硫基LSB高穩(wěn)定性和倍率能力的協(xié)同“捕獲-攔截-轉化”策略。

首先，通過靜電吸附效應和隨后的原位聚合過程在GO表面生長聚苯胺（PANI）。然后，隨著MoS₂陣列在RGO-PANI基底上的垂直生長產(chǎn)生了RPM的莫特-肖特基異質層。

研究表明，MoS₂陣列和RGO-PANI基底構建的獨特“儲庫”結構可以充分利用富邊MoS₂的強吸收能力且有利于LiPS的攔截。莫特-肖特基異質界面可以保證足夠的親硫/親鋰位點和快速電子轉移通道，從而大大改善電化學過程中的氧化還原動力學。此外，RPM異質結構為LiPSs的轉化和再利用提供了足夠的空間和活性位點。

圖1. 基于RPM改性隔膜的LSB的電化學性能

因此，使用商業(yè)硫作為正極和RPM作為改性隔膜層組裝的LSB表現(xiàn)出高硫利用率（在5 C時是未改性隔膜的3.8倍）、優(yōu)異的倍率性能（在10 C時容量為553 mAh g^-1）和出色的高倍率循環(huán)穩(wěn)定性（在5 C下700次循環(huán)后容量為524 mAh g^-1）。

此外，即使在5.4 mg cm^-2的高硫負載下，電池在80次循環(huán)后仍保持3.8 mAh cm^-2的良好面積容量。理論計算表明，RPM與莫特-肖特基催化劑同時具有很強的化學親和力和對LiPSs的高催化活性，有利于實現(xiàn)LiPSs的快速轉化和硫的高利用率?？傊?，這項工作可能為促進商業(yè)硫基LSB的實際應用提供可行的策略。

圖2. “誘捕-攔截-轉化”機制示意圖及RPM循環(huán)后表征

A Mott–Schottky Heterogeneous Layer for Li–S Batteries: Enabling Both High Stability and Commercial-Sulfur Utilization, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103657

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