1. 加州大學(xué)伯克利分校Science子刊: 監(jiān)督學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)蛋白質(zhì)對(duì)碳納米管的吸附

工程納米粒子有利于生物技術(shù)應(yīng)用，包括生物分子傳感和遞送。然而，在生物系統(tǒng)中測(cè)試納米技術(shù)的兼容性和功能需要一種啟發(fā)式方法，其中不可預(yù)測(cè)的蛋白質(zhì)電暈形成阻礙了其有效實(shí)施。

在此，美國(guó)加州大學(xué)伯克利分校Markita P. Landry等人開發(fā)了一個(gè)分類器來(lái)研究蛋白質(zhì)的氨基酸序列與蛋白質(zhì)、碳納米管二者結(jié)合傾向之間的關(guān)系。首先，該研究旨在預(yù)測(cè)在生物環(huán)境中預(yù)期哪些蛋白質(zhì)-單壁碳納米管（SWCNT）相互作用，這將為納米粒子的有效生物應(yīng)用的抗生物污染策略的實(shí)施提供信息。

第二個(gè)目標(biāo)是預(yù)測(cè)SWCNT的高親和力蛋白質(zhì)結(jié)合劑及與這種結(jié)合親和力相關(guān)的蛋白質(zhì)特征，以改進(jìn)蛋白質(zhì)-納米顆粒構(gòu)建體設(shè)計(jì)的過(guò)程。為此，構(gòu)建并優(yōu)化了一個(gè)隨機(jī)森林分類器（RFC）并將其應(yīng)用于SWCNT上的蛋白質(zhì)吸附。作者將蛋白質(zhì)特性（源自蛋白質(zhì)序列數(shù)據(jù)）與蛋白質(zhì)是否處于SWCNT上的電暈階段（通過(guò)基于質(zhì)譜的定量蛋白質(zhì)組學(xué)實(shí)驗(yàn)確定）聯(lián)系起來(lái)。

圖1. 不同訓(xùn)練數(shù)據(jù)集和不同蛋白質(zhì)特征輸入的分類器性能結(jié)果

結(jié)果顯示，應(yīng)用監(jiān)督學(xué)習(xí)方法開發(fā)的分類器來(lái)預(yù)測(cè)單鏈DNA功能化SWCNT上的蛋白質(zhì)吸附準(zhǔn)確率（Accuracy）為78%，AUC為76%，精確率（Precision）為 70%，召回率為65%。研究表明，與SWCNT結(jié)合可能性增加相關(guān)的蛋白質(zhì)特征包括高含量的溶劑暴露的甘氨酸和非二級(jí)結(jié)構(gòu)相關(guān)的氨基酸。這意味著構(gòu)象更靈活的蛋白質(zhì)可以適應(yīng)高度彎曲的SWCNT表面并最大化有利的表面接觸，而內(nèi)部更穩(wěn)定的蛋白質(zhì)不太可能重新定向并與納米管表面結(jié)合。

為了評(píng)估其預(yù)測(cè)能力，作者用一組新的蛋白質(zhì)測(cè)試模型并進(jìn)行定量蛋白質(zhì)吸附實(shí)驗(yàn)以驗(yàn)證模型在電暈內(nèi)外的預(yù)測(cè)，結(jié)果表明該分類器能夠快速確定從新蛋白質(zhì)組進(jìn)入電暈階段的蛋白質(zhì)。因此，該研究開發(fā)的分類器為解決預(yù)測(cè)蛋白質(zhì)-納米粒子相互作用這一難題邁出了關(guān)鍵一步。

圖2. 蛋白質(zhì)與SWCNT結(jié)合的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

Supervised learning model predicts protein adsorption to carbon nanotubes, Science Advances 2022. DOI: 10.1126/sciadv.abm0898

2. 重大孫寬/鄭玉杰Adv.Sci.: 機(jī)器學(xué)習(xí)+量子化學(xué)用于開發(fā)高效非富勒烯受體

Y6及其衍生物大大提高了有機(jī)光伏（OPV）的功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）。通過(guò)研究這些材料的化學(xué)結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系，進(jìn)一步開發(fā)高性能的Y6衍生物受體材料，將有助于加速OPV的發(fā)展。

在此，重慶大學(xué)孫寬研究員及鄭玉杰等人采用機(jī)器學(xué)習(xí)和量子化學(xué)相結(jié)合的方法用于了解結(jié)構(gòu)-性質(zhì)關(guān)系并開發(fā)新的OPV受體材料。作者建立了一個(gè)以Y6及其衍生物為受體材料的OPV數(shù)據(jù)庫(kù)，供體材料僅限于PBDB-T或PBDB-TF（PM6）。受體分子分為三部分，即末端受體單元（A1）、供體單元（D1）和核心受體單元（A2），并由改進(jìn)的one-hot代碼編碼作為機(jī)器學(xué)習(xí)的輸入?；陔S機(jī)森林（RF）的機(jī)器學(xué)習(xí)模型算法顯示出良好的預(yù)測(cè)能力，用于篩選所有可能的分子結(jié)構(gòu)形成的化學(xué)空間。最終，該機(jī)器學(xué)習(xí)模型篩選出22種新的高潛力OPV受體材料，預(yù)計(jì)PCE大于17%。

圖1. 機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)的5種典型高性能受體分子及其PCE

與發(fā)現(xiàn)的高性能分子相關(guān)的趨勢(shì)表明，具有中等長(zhǎng)度側(cè)鏈的Y6衍生物具有更高的性能。對(duì)五個(gè)具有相同供體單元但具有不同受體單元的高性能分子進(jìn)行的量子化學(xué)計(jì)算表明，末端受體單元主要影響前沿分子軌道能級(jí)和分子表面的靜電勢(shì)，進(jìn)而影響OPV器件的性能。

因此，這項(xiàng)工作已經(jīng)篩選出一系列具有高潛力的OPV受體材料，為高性能OPV材料的發(fā)展提供了合理的設(shè)計(jì)指導(dǎo)。該方法不僅可以用于研究OPV材料的分子結(jié)構(gòu)與OPV器件的PCE之間的關(guān)系，還可以擴(kuò)展到其他材料系統(tǒng)以快速發(fā)現(xiàn)材料，并可以為新型有前途的OPV材料設(shè)計(jì)提供合理的框架。

圖2. 量子化學(xué)計(jì)算5種受體分子不同光電特性的根源

High-Efficiency Non-Fullerene Acceptors Developed by Machine Learning and Quantum Chemistry, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202104742

3. 北理工王金亮JMCA: 機(jī)器學(xué)習(xí)+分子動(dòng)力學(xué)篩選有機(jī)太陽(yáng)能電池的有效小分子受體

有機(jī)太陽(yáng)能電池（OSC）是未來(lái)商業(yè)化最有希望的候選者。為了快速實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，可以通過(guò)設(shè)計(jì)新材料并預(yù)測(cè)其性能來(lái)加速這一過(guò)程，而無(wú)需進(jìn)行實(shí)驗(yàn)以減少潛在目標(biāo)的數(shù)量。

在此，北京理工大學(xué)王金亮教授等人引入了多維設(shè)計(jì)和發(fā)現(xiàn)管道，以系統(tǒng)化材料發(fā)現(xiàn)并減少對(duì)偶然方法的依賴。具體而言，作者根據(jù)從文獻(xiàn)中收集的數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練機(jī)器學(xué)習(xí)模型以預(yù)測(cè)各種特性，例如能級(jí)（HOMO和LUMO）、UV/可見(jiàn)光吸收最大值（在溶液和薄膜中）和功率轉(zhuǎn)換效率（PCE）。

根據(jù)預(yù)測(cè)的特性，作者設(shè)計(jì)和篩選了大約5000個(gè)新的小分子受體（SMA），其中1700個(gè)與PBT7-Th 能級(jí)不匹配的SMA被過(guò)濾掉。此外，沒(méi)有進(jìn)一步考慮藍(lán)移吸收最大值，而是根據(jù)預(yù)測(cè)的UV/可見(jiàn)吸收最大值將篩選的SMA數(shù)量減少到2350個(gè)。然后根據(jù)預(yù)測(cè)的PCE 進(jìn)一步篩選，最終選擇了100多個(gè)PCE高于13%的 SMA。

圖1. 篩選基于PBT7-Th:SMA的OSC設(shè)計(jì)SMA的管道

此外，作者使用分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬研究PBT7-Th和SMA的混合?；贔lory-Huggins參數(shù)研究PBT7-Th:SMAs共混物的混合行為，多步篩選將增加獲得有效候選者的機(jī)會(huì)，最終選擇了15個(gè)與PBT7-Th平衡混合的SMA。最后，使用普通IDTT內(nèi)核的最佳預(yù)測(cè) PCE 超過(guò)15%，該數(shù)值遠(yuǎn)好于報(bào)道的結(jié)果。作者相信，該研究開發(fā)的具有亞秒計(jì)算成本的篩選流程將幫助實(shí)驗(yàn)人員為基于PBT7-Th的OSC合成高效的SMA。這種方法可用于測(cè)試假設(shè)分子的大型數(shù)據(jù)庫(kù)，并稍作修改后還可以為其他供體選擇有希望的受體材料。

圖2. 最終確定的15個(gè)與PBT7-Th平衡混合的SMA

Machine learning and molecular dynamics simulations assisted evolutionary design and discovery pipeline to screen the efficient small molecule acceptors for PTB7-Th based organic solar cells with over 15% efficiency, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D1TA09762H

4. JMCA: 多變量貝葉斯優(yōu)化篩選Na₃PS₄家族中高Na⁺電導(dǎo)率組合物

Na₃PS₄是典型的室溫（RT）、Na⁺導(dǎo)電固態(tài)電解質(zhì)（SSE），已知通過(guò)等價(jià)/異價(jià)取代對(duì)該化合物的各種組成改性可提供與液體電解質(zhì)相當(dāng)?shù)母唠x子電導(dǎo)率（σ_離子）。而傳統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方法會(huì)產(chǎn)生巨大的勞動(dòng)力/經(jīng)濟(jì)負(fù)擔(dān)，因此無(wú)法找到最佳組合物。

在此，韓國(guó)順天國(guó)立大學(xué)Myoungho Pyo及世宗大學(xué)Kee-Sun Sohn等人采用基于貝葉斯優(yōu)化（BO）算法的主動(dòng)學(xué)習(xí)，以在多維搜索空間中發(fā)現(xiàn)具有高σ_離子的新組合物。BO在材料研究中引起了極大的關(guān)注，因?yàn)樗晒Φ赜米鞑牧习l(fā)現(xiàn)的閉環(huán)優(yōu)化策略。用于BO實(shí)現(xiàn)的系統(tǒng)設(shè)計(jì)的搜索空間由組合變量（在(Na, A)_3δ(M1, M2, W)(Q, X)₄中，A = Ca²⁺, Y³⁺, La³⁺；M1= P⁵⁺, Sb⁵⁺; M2 = Si⁴⁺, Ge⁴⁺, Sn⁴⁺；Q = S^2-, Se^2-, Te^2-；X = Cl^–, Br^–, I^–）和處理變量（合成溫度和時(shí)間）組成，最終作者發(fā)現(xiàn)了一種具有高σ_離子的新化合物即Na_{2. 81}(W_0.22Si_0.10Sb_0.68)S_3.93Br_0.07，并通過(guò)邏輯推理進(jìn)一步細(xì)化。

圖1. 組成搜索空間和邊界條件的示意圖

最終，作者確定了無(wú)溴Na_2.88(W_0.22Si_0.10Sb_0.68)S₄為搜索空間的最優(yōu)組合物。與迄今為止報(bào)道的Na⁺ SSE相比，通過(guò)傳統(tǒng)的低壓顆粒制備的Si⁴⁺/W⁶⁺的重?fù)诫sNa₃SbS₄在RT和-20 °C下分別顯示出最高的σ_離子（20.2和7.4 mS cm^-1）之一，這可歸因于Na₃SbS₄家族中顯著較低的活化勢(shì)壘（0.14 eV）。

此外，其表現(xiàn)出比RT下的σ_離子低五個(gè)數(shù)量級(jí)的低電子電導(dǎo)率（2×10^-7 S cm^-1），在對(duì)稱電池 (Na₁₅Sn₄||Na₁₅Sn₄) 中也證實(shí)了穩(wěn)定的Na電鍍/剝離行為。這一系列的研究表明，Na_2.88(W_0.22Si_0.10Sb_0.68)S₄可能是Na₃PS₄家族中一種很有前途的SSE。

圖2. 基于BO算法的篩選結(jié)果

Multi-variable Bayesian optimization for a new composition with high Na+ conductivity in the Na₃PS₄ family, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D1TA09886A

5. 彭艷/郭恒宇/李忠杰ACS AMI: 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)實(shí)現(xiàn)摩擦納米發(fā)電機(jī)界面缺陷檢測(cè)與識(shí)別

摩擦納米發(fā)電機(jī)（TENGs）作為一種新型的能量收集器，自十年前提出以來(lái)，已經(jīng)取得了明顯的技術(shù)進(jìn)步。為了給TENGs提供穩(wěn)健的工作環(huán)境，大多數(shù)TENGs 被設(shè)計(jì)成密封結(jié)構(gòu)以與外部環(huán)境隔離，因此無(wú)法直接監(jiān)控其運(yùn)行狀況。

在此，上海大學(xué)彭艷教授、李忠杰及重慶大學(xué)郭恒宇教授等人首次提出了一種人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（ANN），用于通過(guò)訓(xùn)練電壓波形檢測(cè)和識(shí)別TENGs的界面缺陷。以TENGs的電信號(hào)為訓(xùn)練對(duì)象實(shí)現(xiàn)非接觸式缺陷檢測(cè)，即無(wú)需拆卸即可從結(jié)構(gòu)外部檢測(cè)內(nèi)部狀態(tài)。此外，TENGs的運(yùn)行狀況可以通過(guò)計(jì)算機(jī)進(jìn)行監(jiān)控，無(wú)需專業(yè)設(shè)備和專業(yè)工程師進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)檢測(cè)。同時(shí)，作者首次對(duì)TENGs的各種界面缺陷進(jìn)行了分類并討論了原因。然后，針對(duì)二分類（缺陷檢測(cè)）和多分類（缺陷識(shí)別）場(chǎng)景對(duì)ANN模型進(jìn)行優(yōu)化，使模型對(duì)低分辨率樣本表現(xiàn)出高靈敏度并保持低耗時(shí)。

圖1. ANN模型結(jié)構(gòu)和數(shù)據(jù)集的樣本分布

結(jié)果表明，該模型訓(xùn)練一個(gè)epoch耗時(shí)2.1秒，100個(gè)epoch后缺陷檢測(cè)識(shí)別率為98.9%。同時(shí)，該模型成功展示了對(duì)低分辨率樣本（100×75像素）的學(xué)習(xí)能力，可識(shí)別邊緣斷裂、粘連、異常振動(dòng)等六種TENG缺陷，識(shí)別率高達(dá)93.6%。此外，作者發(fā)現(xiàn)軟接觸TENG比剛性接觸 TENG 更容易實(shí)現(xiàn)最佳輸出。

盡管各種TENG的電壓波形相似，但在未來(lái)的工作中，該模型對(duì)其他TENG模式的魯棒性值得研究。通過(guò)實(shí)驗(yàn)得到電壓波形與缺陷的對(duì)應(yīng)關(guān)系，因此，在各種應(yīng)用場(chǎng)景中，需要采集TENG的專有電壓波形?？傊摴ぷ鳛門ENGs的故障診斷和智能應(yīng)用提供了新的策略。

圖2. 使用不同ANN模型的七標(biāo)簽分類的準(zhǔn)確率和損失曲線

Interface Defect Detection and Identification of Triboelectric Nanogenerators via Voltage Waveforms and Artificial Neural Network, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.1c19718

6. 凱斯西儲(chǔ)大學(xué)張慧春教授ES&T: 深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)有機(jī)化學(xué)中溶質(zhì)描述符

溶質(zhì)描述符已廣泛用于通過(guò)多參數(shù)線性自由能關(guān)系（pp-LFER）模擬化學(xué)轉(zhuǎn)移過(guò)程。然而，對(duì)于新的有機(jī)化學(xué)品，準(zhǔn)確、快速地獲得這些描述符仍然存在很大困難。

在此，美國(guó)凱斯西儲(chǔ)大學(xué)張慧春教授等人開發(fā)了預(yù)測(cè)模型（PaDEL-DNN），該模型僅需要化學(xué)品的SMILES（簡(jiǎn)化分子線性輸入規(guī)范），即可使用深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò) （DNN）和開源化學(xué)品準(zhǔn)確估計(jì)pp-LFER描述符包（PaDEL）。

優(yōu)化的PaDEL-DNN估計(jì)的pp-LFER描述符在模擬儲(chǔ)存脂質(zhì)/水分配系數(shù) （logKstorage-lipid/water）、生物濃縮因子（BCF）、水溶性（ESOL）和水合自由能（freesolve）方面表現(xiàn)出良好的性能。然后，假設(shè)廣泛可用性質(zhì)（如logP，辛醇-水分配系數(shù)）估計(jì)值的準(zhǔn)確性可以校準(zhǔn)較少可用但相關(guān)性質(zhì)的估計(jì)值，作者提出了將logP作為評(píng)估估計(jì)的pp-LFER描述符的總體精度的替代指標(biāo)。

圖1. 本研究的具體工作流程

模型驗(yàn)證表明，當(dāng)使用pp-LFER描述符對(duì)logKstorage-lipid/water、BCF、ESOL和 freesolve進(jìn)行建模時(shí)，對(duì)那些估計(jì)的pp-LFER描述符被替代指標(biāo)認(rèn)為“準(zhǔn)確”的化學(xué)品實(shí)現(xiàn)了約0.1 log單位的低誤差。對(duì)PaDEL-DNN模型的解釋表明，對(duì)于給定的測(cè)試化學(xué)品，訓(xùn)練數(shù)據(jù)集中有幾種（大約5種）“相似”化學(xué)品對(duì)于準(zhǔn)確估計(jì)至關(guān)重要，而其余不太相似的訓(xùn)練化學(xué)品則提供了合理的基準(zhǔn)估計(jì)。最后，通過(guò)將PaDEL-DNN與替代指標(biāo)相結(jié)合，合理地估計(jì)了2800多種持久性、生物累積性和有毒化學(xué)品的pp-LFER 描述符?？傮w而言，PaDEL-DNN/替代指標(biāo)和新估計(jì)的描述符將極大地有利于化學(xué)轉(zhuǎn)移建模。

圖2. DNN模型在預(yù)測(cè)pp-LFER描述符中的性能

Predicting Solute Descriptors for Organic Chemicals by a Deep Neural Network (DNN) Using Basic Chemical Structures and a Surrogate Metric, Environmental Science & Technology 2022. DOI: 10.1021/acs.est.1c05398