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中科大姚宏斌Small: 多元素微量共摻雜實(shí)現(xiàn)高面容量LNMO正極的穩(wěn)定循環(huán)

高壓尖晶石無鈷LiNi_0.5Mn_1.5O₄（LNMO）由于其高比容量、高工作電壓和低成本等優(yōu)點(diǎn)，是下一代鋰離子電池（LIBs）最有希望的正極候選材料之一。然而，LNMO較差的電子導(dǎo)電性、過渡金屬溶解和快速容量衰減，特別是在高質(zhì)量負(fù)載和高面積容量條件下，是其實(shí)際應(yīng)用面臨的關(guān)鍵材料挑戰(zhàn)。

在此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)姚宏斌教授等人通過簡便的溶液吹紡技術(shù)在LNMO正極中報道了痕量多重Cr-Fe-Cu共摻雜策略，以實(shí)現(xiàn)厚LNMO電極（≈25 mg cm^-2）的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能。通過調(diào)整摻雜元素的組合和含量，作者制備了一系列改性LNMO，包括純LNMO、Fe0.5-LNMO、Cu0.5- LNMO、 CFC0.3-LNMO、 CFC1.0-LNMO、CFC1.5-LNMO、CFC3.0-LNMO、CFC0.5-LNMO。

作者證明了較大直徑的 Cu²⁺（rCu²⁺= 0.720 ? vs rMn⁴⁺ = 0.530 ?) 摻雜到LNMO主體的空 8a四面體位點(diǎn)和16c八面體位點(diǎn)中并作為結(jié)構(gòu)支柱功能化，穩(wěn)定了LNMO且抑制了過渡金屬離子的溶解。同時，晶格中的多重?fù)诫s會增加陽離子的無序程度，從而增強(qiáng)Li⁺的擴(kuò)散、傳輸和電子傳導(dǎo)性。此外，F(xiàn)e³⁺和Cr³⁺還可以提高熱穩(wěn)定性并抑制氧釋放。

圖1. 制備Cu、Fe和Cr共摻雜LNMO正極示意圖

因此，共改性LNMO正極（CFC0.5-LNMO，LiNi_0.45Cr_0.0167Fe_0.0167Cu_0.0167Mn_1.5O₄）可在充電至4.95 V的高電壓下循環(huán)而不會發(fā)生結(jié)構(gòu)坍塌，表現(xiàn)出良好的倍率性能（1 C時為1.75 mAh cm^-2）和在3.04 mAh cm^-2的面積容量下的穩(wěn)定循環(huán)性能（0.5 C下300次循環(huán)后容量保持率為78.2%）。相比之下，在約25 mg cm^-2的質(zhì)量負(fù)載下，純LNMO正極表現(xiàn)出較差的電化學(xué)性能，1C時容量為0.98 mAh cm^-2且在0.5 C下300次循環(huán)后容量保持率僅為12.3%。

此外，與石墨負(fù)極耦合的全電池（石墨||CFC0.5-LNMO）在長期循環(huán)中表現(xiàn)出比基于原始LNMO的全電池（62.1%）更好的穩(wěn)定性，在 1C下55次循環(huán)后獲得高達(dá)87.5% 的容量保持率。總之，這種共改性策略將為合成高性能微量摻雜正極材料提供有效的制備途徑。

圖2. 基于原始LNMO和CFC0.5-LNMO正極的全電池性能

Trace Doping of Multiple Elements Enables Stable Cycling of High Areal Capacity LiNi_0.5Mn_1.5O₄ Cathode, Small 2022. DOI: 10.1002/smll.202106898

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