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程建麗/王斌AFM: 無粘結(jié)劑MON納米纖維催化劑助力高能效柔性Li-CO2電池

由于超高理論能量密度和環(huán)境友好性，Li-CO₂電池被認(rèn)為是用于包括可穿戴電子產(chǎn)品在內(nèi)的不同應(yīng)用的可持續(xù)高能量密度電源之一。大多數(shù)報(bào)道的Li-CO₂電池使用昂貴的貴金屬基催化劑通過四電子反應(yīng)放電生成Li₂CO₃，導(dǎo)致能量效率低、電解質(zhì)副反應(yīng)和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢。

在此，中國工程物理研究院化工材料研究所程建麗研究員、電子科技大學(xué)王斌教授等人基于粘附在碳布（CC）上的無粘結(jié)劑MoN納米纖維（CC@MoN NFs）作為獨(dú)立正極，組裝了具有低充電電位、高能量效率和長循環(huán)穩(wěn)定性的柔性Li-CO₂電池。

通過研究CC@MoN NFs獨(dú)立式正極對CO₂RR和CO₂ER催化活性的影響，作者發(fā)現(xiàn)由于穩(wěn)定2電子中間體的突出催化特性，所制造的Li-CO₂電池表現(xiàn)出高放電容量（6542.9 μAh cm^-2）和低充電電壓平臺（≈3.19 V）、超過88%的高初始能量效率和卓越的循環(huán)穩(wěn)定性（在100 μA cm^-2的大電流密度和100 μAh cm^-2的縮減容量下可穩(wěn)定循環(huán)86次）。

因此，CC@ MoN NFs正極的電化學(xué)性能優(yōu)于大多數(shù)先前報(bào)道的正極，清楚地顯示了CC@MoN NFs的極好的催化性能。

圖1. 獨(dú)立無粘結(jié)劑CC@MoN NFs正極的制備過程及表征

作者通過DFT計(jì)算驗(yàn)證了主要放電產(chǎn)物L(fēng)i₂C₂O₄在連續(xù)循環(huán)中可逆地形成和分解，其中整個(gè)過程的電子轉(zhuǎn)移路徑可能為MoN→O(CO₂)→C(CO₂)→C₂O₄^2-→CO₂。所形成的放電產(chǎn)物L(fēng)i₂C₂O₄被MoN中的低價(jià)Mo原子的離域電子穩(wěn)定從而形成Mo-O耦合橋，最終促進(jìn)電池反應(yīng)動(dòng)力學(xué)并導(dǎo)致高能量效率和出色的循環(huán)可逆性。

此外，作者還進(jìn)一步制作了長度為10 cm、寬度為1.2 cm的柔性帶狀電池作為概念驗(yàn)證演示，將其用作玩具的可穿戴腰帶可點(diǎn)亮兩個(gè)藍(lán)色發(fā)光二極管（LED），在不同的變形狀態(tài)下表現(xiàn)出出色的柔韌性和穩(wěn)定的功率輸出。這項(xiàng)研究可能會為Li-CO₂電池的高性能催化劑設(shè)計(jì)提供一些啟發(fā)，以在不使用貴金屬催化劑（如Ru、Ir和Pd）的情況下穩(wěn)定2電子CO₂RR。

圖2. 柔性帶狀Li-CO₂電池的演示及性能

Binder-Free MoN Nanofibers Catalysts for Flexible 2-Electron Oxalate-Based Li-CO₂ Batteries with High Energy Efficiency, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112501

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