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陳永/李元?jiǎng)?陳大明AFM：構(gòu)建多功能夾層實(shí)現(xiàn)固態(tài)鋰電超高臨界電流密度

全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）表現(xiàn)出高能量密度和安全性的巨大優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，由于固態(tài)電解質(zhì)（Li_6.25Ga_0.25La₃Zr₂O₁₂，LGLZO）和鋰負(fù)極之間接觸不良，以及低臨界電流密度（CCD），這阻礙了石榴石基ASSLBs的成功商業(yè)化。

圖1. ITO薄膜的制備和表征

佛山科學(xué)技術(shù)學(xué)院陳永、電子科大李元?jiǎng)住⒑Ｄ洗髮W(xué)陳大明等通過(guò)一種簡(jiǎn)單、方便、經(jīng)濟(jì)的超聲波噴涂技術(shù)，在LGLZO顆粒上噴涂了銦錫氧化物（ITO：90重量％In₂O₃，10重量％SnO₂）改性層。由于ITO層和熔融鋰之間的反應(yīng)，一個(gè)由Li₁₃In₃、Li₂O和LiInSn組成的多功能夾層成功地在鋰和LGLZO之間構(gòu)建。

基于各種實(shí)驗(yàn)工具和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者發(fā)現(xiàn)，LiInSn作為L(zhǎng)i和SSE之間的粘結(jié)劑，保證了負(fù)極和電解質(zhì)之間的良好接觸，而Li₁₃In₃調(diào)整了電場(chǎng)分布，促進(jìn)了鋰原子的擴(kuò)散，從而使Li均勻沉積。此外，由于Li₂O的電子絕緣性和對(duì)Li的絕對(duì)穩(wěn)定性，它能夠防止Li⁺的還原，并抑制Li枝晶的生長(zhǎng)。

圖2. 室溫下對(duì)稱(chēng)電池的性能

因此，這種精心設(shè)計(jì)的界面大大降低了界面電阻，只有5.9 Ω cm²。更特別的是， ITO處理的對(duì)稱(chēng)電池的臨界電流密度在室溫下令人驚訝地增加到12.05 mA cm^-2，這是目前石榴石基SSB中的最高值。此外，Li/ITO@LGLZO/Li電池在2 mA cm^-2的循環(huán)條件下保持了2000小時(shí)以上的穩(wěn)定運(yùn)行，沒(méi)有明顯的極化電壓波動(dòng)。Li/ITO@LGLZO/LiFePO4(LFP)全電池在0.2C的條件下也能提供超過(guò)200次的循環(huán)壽命。這種獨(dú)特的多功能夾層結(jié)構(gòu)可能為解決SSB的界面困難問(wèn)題開(kāi)辟一條途徑。

圖3. Li/ITO@LGLZO/LFP電池的性能

Constructing a Multifunctional Interlayer toward Ultra-High Critical Current Density for Garnet-Based Solid-State Lithium Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202300319

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