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化學(xué)反應(yīng)在最基礎(chǔ)的水平上，就是量子力學(xué)過程，通過該過程將反應(yīng)物轉(zhuǎn)化為產(chǎn)物。因此，反應(yīng)的完整表征需要對反應(yīng)物和產(chǎn)物進(jìn)行量子態(tài)解析。

長期以來，研究人員一直夢想跟蹤化學(xué)反應(yīng)，從反應(yīng)物分子的單一量子態(tài)到所有可能的量子態(tài)的產(chǎn)物，以了解在最基本的水平上驅(qū)動化學(xué)的量子動力學(xué)。這種實(shí)驗(yàn)得到的寶貴數(shù)據(jù)可以直接與理論結(jié)果進(jìn)行比較，從而得出反應(yīng)的量子機(jī)理。

在過去的十年中，在絕對基態(tài)的超冷分子已經(jīng)成為一個強(qiáng)大的平臺，可以完全控制反應(yīng)物的各種內(nèi)部自由度。這意味分子處于最低的電子、轉(zhuǎn)動、振動能量態(tài)，平動動能及其小，低至10^–10 eV。此外，超冷分子之間的碰撞發(fā)生在單個最低允許分波（s或p波）處。使用這些高度受控的分子，對整體反應(yīng)速率的研究以前所未有的分辨率揭示了遠(yuǎn)距離作用力和散射共振的影響。然而，在狀態(tài)間水平下對這些超冷反應(yīng)的完整表征仍然具有挑戰(zhàn)性，迄今為止，進(jìn)展僅限于弱結(jié)合系統(tǒng)，這要求一種用于檢測反應(yīng)產(chǎn)物的量子態(tài)信息的綜合方法。

超冷反應(yīng)對當(dāng)前的反應(yīng)動力學(xué)理論提出了挑戰(zhàn)，并可能在其發(fā)展的下一階段發(fā)揮關(guān)鍵作用。一方面，在超低溫下制備反應(yīng)物會在僅涉及三個或四個原子的反應(yīng)中引起高度復(fù)雜的動力學(xué)。例如，最近對超冷雙堿之間反應(yīng)的研究表明，所涉及的瞬態(tài)中間體絡(luò)合物可能存在數(shù)百萬個分子振動，而要進(jìn)行此類動力學(xué)的精確計(jì)算，則需要超越當(dāng)前技術(shù)水平的計(jì)算能力。另一方面，這些小尺寸的系統(tǒng)使其有利于分析完整產(chǎn)物量子狀態(tài)分布。當(dāng)與確定性反應(yīng)物狀態(tài)制備結(jié)合時，這種測量為將來的理論提供最精確的基準(zhǔn)集。盡管超冷反應(yīng)的復(fù)雜性阻礙了精確的量子計(jì)算，但統(tǒng)計(jì)理論為表征其動力學(xué)提供了一種可行的選擇。一旦通過驗(yàn)證和基準(zhǔn)測試，就可以使用量子動力學(xué)計(jì)算來對更復(fù)雜的反應(yīng)進(jìn)行建模。

有鑒于此，哈佛大學(xué)Kang-Kuen Ni和Yu Liu等人研究了在電子振動基態(tài)下超冷（500 nK）KRb分子之間置換反應(yīng)（?2KRb → K₂?+ Rb₂）的全產(chǎn)物態(tài)分布。使用結(jié)合了量子態(tài)選擇性電離和重合離子成像的檢測方案，他們探測了由相同反應(yīng)而出現(xiàn)的成對產(chǎn)物（K₂和Rb₂）。通過完全控制超冷反應(yīng)物的初始量子自由度，研究人員測量出57個產(chǎn)物旋轉(zhuǎn)狀態(tài)對的散射概率。通過假設(shè)測試，將所得分布與基于統(tǒng)計(jì)理論的狀態(tài)計(jì)數(shù)模型進(jìn)行定量比較。該測試表明，對于包含50個狀態(tài)對的子集，測量值與模型之間具有良好的一致性，但是發(fā)現(xiàn)多個狀態(tài)對存在顯著差異。特別是，對于具有最低平移能的產(chǎn)物，觀察到了高度抑制的散射概率，這證明了遠(yuǎn)程電位對產(chǎn)物形成的影響。測量的完整性為當(dāng)前超出現(xiàn)有水平的量子動力學(xué)計(jì)算提供了基準(zhǔn)。

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圖1：KRb分子間超冷反應(yīng)的能級和產(chǎn)物量子態(tài)

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圖2：反應(yīng)產(chǎn)物的狀態(tài)分辨重合檢測

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圖3：實(shí)測產(chǎn)品狀態(tài)分布，并與統(tǒng)計(jì)理論的比較

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圖4：在能量閾值附近，遠(yuǎn)程電位對產(chǎn)物形成的影響

相關(guān)結(jié)果以“Precision test of statistical dynamics with state-to-state ultracold chemistry”為題發(fā)表在Nature上。

Liu, Y., Hu, MG., Nichols, M.A. et al. Precision test of statistical dynamics with state-to-state ultracold chemistry. Nature 593, 379–384 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03459-6

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