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鋰離子在固體中的快速和選擇性傳輸對(duì)開發(fā)高性能的固態(tài)電解質(zhì)（SSE）起著關(guān)鍵作用。具有可調(diào)控的Li⁺傳輸途徑的多孔化合物是有前景的SSEs，但在Li⁺傳輸動(dòng)力學(xué)、電化學(xué)穩(wěn)定性窗口和界面兼容性方面的綜合性能難以同時(shí)實(shí)現(xiàn)。

圖1. NKU-1000的合成、結(jié)構(gòu)和多孔氫鍵框架

南開大學(xué)師唯等報(bào)告了一種基于多孔配位鏈的氫鍵框架（NKU-1000），以用作鋰金屬電池（LMB）的SSE。多孔配位化合物通常具有二維或三維的無限結(jié)構(gòu)，但NKU-1000是一維的（1D），其具有540 m² g^-1的比表面積和11.48 埃的孔徑，這在配位化合物中是罕見的。Li@NKU-1000被進(jìn)一步合成為SSE的主要成分，在25℃時(shí)表現(xiàn)出1.13×10^-3S cm^-1的優(yōu)異的Li⁺電導(dǎo)率、0.87的高Li⁺傳輸數(shù)、5.0 V的寬電化學(xué)窗口，以及良好的阻燃性。

圖2. Li@NKU-1000的離子導(dǎo)電性和SSE的表征

此外，該SSE可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)，其在0.5 mAh cm^-2和0.5 mA cm^-2的條件下，過電位低至45 mV，運(yùn)行超過1200小時(shí)。更重要的是，基于NKU-1000-SSE組裝的固態(tài)電池在500次循環(huán)后顯示出94.4%的高放電容量，并且可以在寬的溫度范圍內(nèi)工作而不形成鋰枝晶，這源于促進(jìn)均勻高速Li⁺通量的線性跳動(dòng)位點(diǎn)和可以緩沖Li⁺傳輸過程中結(jié)構(gòu)變化的柔性結(jié)構(gòu)。

總體而言，這項(xiàng)工作不僅為SSE創(chuàng)造了一種新型的基于配位鏈的氫鍵框架，而且還揭示了有序電負(fù)性位點(diǎn)和結(jié)構(gòu)柔性在多孔化合物中快速傳輸Li⁺的關(guān)鍵作用。

圖3. 全固態(tài)電池的性能

High-Efficiency Lithium-Ion Transport in a Porous Coordination Chain-Based Hydrogen-Bonded Framework. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00647

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南開大學(xué)師唯JACS：基于多孔配位鏈氫鍵框架的快速鋰離子傳輸

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