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電化學(xué)硝酸鹽還原成氨（eNO₃RR）是一種綠色且有吸引力的氨合成方法，但是受到多步驟化學(xué)反應(yīng)和競(jìng)爭(zhēng)性析氫（HER）的阻礙。基于此，香港城市大學(xué)Johnny C. Ho（通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)活性雙原子Pt-Ce對(duì)合成具有定制層間距的2D SnS納米片（SnS NS），包括膨脹和壓縮。實(shí)驗(yàn)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，SnS NS在-0.5 V下實(shí)現(xiàn)了高達(dá)94.12%的法拉第效率（FE）和優(yōu)異的產(chǎn)率（0.3056 mmol cm^-2 h^-1）。

在每個(gè)樣品中，H₂O的所有結(jié)合能都比NO₃^?和NO₂^?弱得多，保證了NO₃^?和NO₂^?的強(qiáng)相互作用，從而進(jìn)一步還原。此外，無(wú)論是Sn位點(diǎn)還是S位點(diǎn)，Pt_y/Ce_x-SS上計(jì)算出的ΔG_H*均遠(yuǎn)高于SS和Ce_x-SS上的ΔG_H*，且ΔG_H*均為正值，表明阻礙了HER活性?？傊?，在雙原子Pt-Ce對(duì)的輔助下，層間距壓縮的SS NS導(dǎo)致了p軌道電子的離域化，這種離域化電子增強(qiáng)了催化位點(diǎn)與NO₃^?和NO₂^?反應(yīng)物之間的化學(xué)親和力。

此外，壓縮的層間距增加了ΔG_H*，從而抑制了HER活性，這些都是Pt_0.9/Ce_0.5-SS對(duì)eNO₃RR的顯著性能的來(lái)源。基于DFT計(jì)算，作者提出了可能的反應(yīng)途徑，并計(jì)算了每種中間體在Ce_x-SS、SS和Pt_y/Ce_x-SS模型上對(duì)應(yīng)的ΔG。對(duì)于氫化反應(yīng)，作者提出了兩種可能的途徑，即*NOH→*NHOH→*NH₂OH和*NOH→*N→*NH。NO₃^?→*NO₃的能量變化較高，而*NO₂→NO₂^?的能量變化較低，且促進(jìn)了RDS（*NO₃→*NO₂），說(shuō)明了層間距調(diào)節(jié)策略能夠有效促進(jìn)NO₃^?向NH₃的轉(zhuǎn)化，提高了活性和選擇性。

Tailored p-Orbital Delocalization by Diatomic Pt-Ce Induced Interlayer Spacing Engineering for Highly-Efficient Ammonia Electrosynthesis. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203201.

https://doi.org/10.1002/aenm.202203201.

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?港城大AEM：雙原子Pt-Ce誘導(dǎo)的高效電合成氨

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