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電解水被認(rèn)為是最有前景的產(chǎn)氫方法，其產(chǎn)氫量占全球總產(chǎn)氫量的4%。一般來說，電解水包括兩個(gè)半反應(yīng)：陰極析氫反應(yīng)(HER)和陽極析氧反應(yīng)(OER)。然而，OER的慢動(dòng)力學(xué)和高能耗嚴(yán)重阻礙了水電解的發(fā)展。

雖然人們已經(jīng)做出了很多努力來緩解上述困境，但仍有一些問題沒有得到足夠的重視，如電解水過程中質(zhì)子濃度的變化總是不可避免并顯著影響反應(yīng)效率等。因此，理想的催化劑應(yīng)能適應(yīng)較寬的pH范圍，并能長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定工作。

貴金屬催化劑通常具有良好的活性，但其在較寬的pH范圍內(nèi)的穩(wěn)定性較差，易氧化為高價(jià)溶解物。因此，迫切需要設(shè)計(jì)出能夠在寬pH范圍內(nèi)工作的高效、穩(wěn)定的替代催化劑。

西南大學(xué)何榮幸等人首次制備出具有可調(diào)節(jié)的異質(zhì)界面-空位增強(qiáng)效應(yīng)的高性能RuO₂@Co₃O₄電催化劑。

西南大學(xué)何榮幸ACB.：RuO2@Co3O4可調(diào)節(jié)的異質(zhì)界面-空位協(xié)同實(shí)現(xiàn)高效全水解

本文采用標(biāo)準(zhǔn)三電極體系，在1.0 M KOH和0.5 M H₂SO₄溶液中評(píng)估了制備的催化劑的電化學(xué)析氫活性。

無論是在堿性環(huán)境還是酸性環(huán)境中，RuO₂@Co₃O₄(1:6)的過電位都遠(yuǎn)低于RuO₂、Co₃O₄和物理混合材料，這表明RuO₂@Co₃O₄(1:6)異質(zhì)界面的強(qiáng)電子耦合能有效提高催化劑的HER活性。

RuO₂@Co₃O₄(1:6)在酸性介質(zhì)中的過電位接近于商業(yè)Pt/C (33 mV vs 16 mV)，顯示出其取代貴金屬電催化劑的良好潛力并且RuO₂@Co₃O₄(1:6)的HER性能優(yōu)于大多數(shù)報(bào)道的Co氧化物。

此外，RuO₂@Co₃O₄(1:6)在100和300 mA cm^-2的高電流密度下也表現(xiàn)出非常低的過電位(140和175 mV)并且可以在堿性環(huán)境中穩(wěn)定工作超過500小時(shí)，這意味著該催化劑具有很大的應(yīng)用前景。

重要的是當(dāng)Ru和Co的比例過大或過小都會(huì)降低催化劑的HER活性，這是由于配比過小時(shí)催化劑表面Ru含量較低，配比過大時(shí)Ru可能會(huì)在催化劑表面團(tuán)聚，說明Ru應(yīng)該是HER的活性位點(diǎn)。

令人印象深刻的是，RuO₂@Co₃O₄(1:6)在堿性和酸性介質(zhì)中以152和219 mV的超低過電位達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，表現(xiàn)出最佳的OER性能。這一結(jié)果再次證明了異質(zhì)界面上的氧空位和RuO₂與Co₃O₄之間的電子耦合可以極大地提高催化劑的OER活性。

值得一提的是，RuO₂@Co₃O₄(1:6)只需要198和260 mV的超低過電位就可以實(shí)現(xiàn)100和300 mA cm^-2的高電流密度，這是迄今為止在堿性溶液中報(bào)道的最好的OER催化劑之一。

在堿性環(huán)境下，在過電位為50 mV時(shí)，RuO₂@Co₃O₄(1:6)對(duì)HER的轉(zhuǎn)換頻率略低于商用Pt/C，而在堿性環(huán)境下(300 mV)對(duì)OER的轉(zhuǎn)換頻率約為RuO₂的72倍，說明RuO₂@Co₃O₄(1:6)具有優(yōu)異的本征活性。

使用RuO₂@Co₃O₄(1:6)作為陽極和陰極測(cè)試了全水解性能，僅在1.46和1.68 V下就可以在堿性環(huán)境中達(dá)到10和350 mA cm^-2的電流密度(在酸性介質(zhì)中只需要1.52 V @ 10 mA cm^-2)，這比Pt/C||RuO₂電極和大多數(shù)先前報(bào)道的催化劑要優(yōu)異。

本文利用簡(jiǎn)單的一步法，首次實(shí)現(xiàn)了具有異質(zhì)界面和氧空位的高效穩(wěn)定電催化劑RuO₂@Co₃O₄的可控合成。Ru和Co的比可以調(diào)節(jié)催化劑表面的異質(zhì)界面和氧空位的濃度。

實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論計(jì)算結(jié)果證實(shí)，RuO₂和Co₃O₄之間的耦合產(chǎn)生了異質(zhì)界面，同時(shí)氧空位導(dǎo)致電荷密度的重新分布和d帶中心的位移，從而提高了電子導(dǎo)電性，優(yōu)化了中間體的吸附強(qiáng)度，大大提高了催化劑性能。X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)和擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜證實(shí)Ru和Co分別是HER和OER的活性位點(diǎn)。

有趣的是，一系列的控制實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算有力地證明了催化劑Co₃O₄上的氧空位最有利于催化活性的提高，它直接作為全水解的活性位點(diǎn)參與電催化反應(yīng)。

這種異質(zhì)界面和氧空位的協(xié)同作用使得所制備的RuO₂@Co₃O₄催化劑具有優(yōu)異的HER和OER活性并實(shí)現(xiàn)了出色的全水解性能。

本研究為可控合成具有異質(zhì)界面和空位的高性能電催化劑提供了一種方法，也為探索氧空位在電催化水分解中的重要作用提供了新思路。

Adjustable heterointerface-vacancy enhancement effect in RuO2@Co3O4 electrocatalysts for efficient overall water splitting, Applied Catalysis B: Environmental, 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122294.

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122294.

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