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新一代柔性水系鋅離子電池在實際應用中需要在低溫下提高機械性能和離子導電性。這從根本上要求水凝膠電解質(zhì)具有抗凍特性，以抵抗在零下溫度下的柔韌性損失和性能下降。

東華大學武培怡、焦玉聰等開發(fā)了一種在-30℃下具有高機械柔韌性和離子電導率的耐低溫水凝膠，以用于柔性和可穿戴的鋅離子電池。

東華大學武培怡/焦玉聰AM：可耐-30℃的柔性水系鋅離子電池！

圖1. 水凝膠的機械性能和結(jié)構(gòu)表征

其中，2 M典型的離液Zn(ClO₄)₂被用作雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠中唯一的電解質(zhì)鹽，它可以賦予凝膠電解質(zhì)以下優(yōu)點：

(1)離液ClO₄^–可以顯著打破水分子之間的氫鍵（HB）以實現(xiàn)水系電解質(zhì)具有較低的冰點。此外，親液性Zn²⁺有助于穩(wěn)定聚合物結(jié)構(gòu)，用于未來的電池組裝。

(2)由Hofmeister效應，離液ClO₄^–可以與水凝膠和水分子形成弱HB，提高水凝膠的親水性，從而使水凝膠在25和-30℃下均具有良好的機械柔韌性。

(3)可調(diào)節(jié)水凝膠電解質(zhì)中的游離水量，從而有效抑制副反應和枝晶形成。

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圖2. 水凝膠電解質(zhì)的離子電導率和抗凍性能

因此，即使在-30 °C下，Zn(ClO4)₂原位優(yōu)化的水凝膠電解質(zhì)也具有7.8 mS cm^-1 的高離子電導率和出色的柔韌性，這使得對稱鋅電池可保持無枝晶超過1200小時，Zn/PANI電池在5 A g^-1下循環(huán)2500次仍具有70 mAh g^-1的可逆容量，此外柔性全電池在不同彎曲角度下也具有優(yōu)異的循環(huán)性能。

這項工作不僅展示了一種利用離液鹽開發(fā)耐低溫電解質(zhì)的簡便而通用的策略，而且為通過Hofmeister效應合理調(diào)節(jié)離液劑水凝膠的機械柔韌性提供了一條新途徑。

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圖3. 全電池在-30℃下的實際應用

Anti-freezing Hydrogel Electrolyte with Ternary Hydrogen Bonding for High Performance zinc-ion Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202110140

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