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中大崔國峰NML: 電解液加點(diǎn)芳香醛，抑制鋅金屬和副反應(yīng)！

鋅基儲能器件內(nèi)部的關(guān)鍵問題在于復(fù)雜的界面化學(xué)反應(yīng)容易導(dǎo)致鋅金屬負(fù)極部分失效，從而導(dǎo)致枝晶、腐蝕和副產(chǎn)物問題。解決上述問題對于進(jìn)一步研究鋅基器件和深入了解其內(nèi)在機(jī)制具有重要意義。

在此，中山大學(xué)崔國峰副教授等人報道采用芳香醛作為傳統(tǒng)ZnSO₄電解液中的添加劑，在穩(wěn)定鋅負(fù)極方面取得了很好的效果。以最常見的芳香醛之一藜蘆醛為例，探索了抑制鋅枝晶/副產(chǎn)物生長的獨(dú)特機(jī)制。結(jié)合各種電化學(xué)測量和DFT計算，可以推斷藜蘆醛比H₂O和Zn²⁺更容易吸附在Zn表面，從而抑制了Zn負(fù)極界面周圍的活性H₂O分子分解和不受控制的Zn²⁺沉積。

此外，藜蘆醛分子的氧化還原電位低于鋅電鍍/剝離電位，這有效地穩(wěn)定了鋅沉積層的初始成核過程，并通過競爭過程進(jìn)一步限制了副反應(yīng)，包括 HER、腐蝕和死鋅金屬的增加。宏觀有限元模擬表明，藜蘆醛的吸收能夠削弱枝晶尖端的電場強(qiáng)度，從而形成平坦鍍層。

圖1. 不同電解液下鍍鋅/剝離的形貌和成分表征比較

作為概念證明，具有藜蘆醛添加劑的Zn-Zn對稱電池在1 mA cm^-2 /1 mAh cm^-2條件下實(shí)現(xiàn)了3200 h的優(yōu)異循環(huán)壽命，甚至在5 mA cm^-2/5 mAh cm^-2條件下也實(shí)現(xiàn)了超過800 h的循環(huán)壽命。此外，使用ZnSO₄-藜蘆醛電解液的Zn-Ti電池表現(xiàn)出優(yōu)異的CE（超過97%，＞200次循環(huán)），明顯比純ZnSO₄系統(tǒng)更穩(wěn)定。且Zn-MnO₂全電池也表現(xiàn)出更好的循環(huán)穩(wěn)定性，表明藜蘆醛在穩(wěn)定鋅負(fù)極和電池實(shí)用性方面具有出色的作用。

最后，作者選擇了另外兩種芳香醛（茴香醛和香草醛），以證明芳香醛作為鋅離子電池中穩(wěn)定鋅負(fù)極的添加劑的普遍性。該研究表明芳香醛基添加劑可能是未來電解液工程設(shè)計和實(shí)現(xiàn)各種鋅基儲能設(shè)備商業(yè)應(yīng)用的有吸引力的途徑。

圖2. Zn-Zn、Zn-Ti和Zn-MnO₂電池在不同電解液環(huán)境下的性能比較

Manipulating Interfacial Stability Via Absorption-Competition Mechanism for Long-Lifespan Zn Anode, Nano-Micro Letters 2021. DOI: 10.1007/s40820-021-00777-2

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