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中南大學(xué)陳月皎AEM：通過痕量有機(jī)添加劑原位構(gòu)建SEI，穩(wěn)定鋅金屬負(fù)極

水系鋅電池（AZBs）的實(shí)際應(yīng)用由于鋅負(fù)極的差可逆性而受到很大限制，這包括枝晶的猖獗生長(zhǎng)和嚴(yán)重的界面副反應(yīng)。

圖1. HMTA添加劑在負(fù)極/電解質(zhì)界面的調(diào)節(jié)行為示意

中南大學(xué)陳月皎等將六亞甲基四胺（HMTA），一種含有孤對(duì)電子的雜環(huán)有機(jī)化合物，作為一種新型的水系電解液添加劑，以原位構(gòu)建一個(gè)穩(wěn)定的負(fù)極-分子界面層來穩(wěn)定鋅負(fù)極。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)試都表明，HMTA分子能夠取代溶劑化結(jié)構(gòu)中的水分子，然后鋅離子的運(yùn)輸將溶劑化的HMTA分子帶到電極/電解質(zhì)界面。

由于HMTA分子中存在大量含有孤對(duì)電子的氮原子，HMTA分子與鋅原子之間形成了強(qiáng)烈的相互作用，從而誘發(fā)了HMTA在鋅金屬上的優(yōu)先吸附，從而原位形成負(fù)極-分子界面層。這樣一個(gè)獨(dú)特的界面層有效地將活性水分子排除在表面之外，并且由于豐富的孤對(duì)電子作為具有獨(dú)特電子抽離特性的成核點(diǎn)，促進(jìn)了快速的離子傳輸動(dòng)力學(xué)。

圖2. 分析鋅離子的增強(qiáng)動(dòng)力學(xué)

因此，只需微量添加，HMTA添加劑就能加速鋅離子在負(fù)極/電解質(zhì)界面的脫溶劑化，并抑制水分解的副反應(yīng)，確保鋅負(fù)極在循環(huán)過程中的高還原性和穩(wěn)定性。研究顯示，在添加了HMTA的電解液中，Zn負(fù)極的枝晶和析氫受到了明顯的抑制，證明了這些特性。因此，采用含有超少量（5 mm）HMTA添加劑的電解液，電池獲得了4000小時(shí)的穩(wěn)定和長(zhǎng)壽命（5 mA cm^-2和1 mAh cm^-2）以及高沉積/剝離可逆性，在超過800次循環(huán)中平均CE為99.75%。

此外，Zn/V₂O₅全電池在5 A g^-1下經(jīng)過4000次循環(huán)后，顯示出61.7%的高容量保持率。這一策略為在水系金屬電池中原位構(gòu)建負(fù)極-分子界面提供了一種全新的方法，并將推動(dòng)AZBs的實(shí)際應(yīng)用。

圖3. Zn負(fù)極的電化學(xué)可逆性和穩(wěn)定性

In Situ Construction of Anode–Molecule Interface via Lone-Pair Electrons in Trace Organic Molecules Additives to Achieve Stable Zinc Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300550

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/d5fb058e22/

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