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二維π-d共軛金屬有機骨架（c-MOFs）由于其在有機電解液中的高本征電導率和穩(wěn)定性而成為鈉離子電池（SIBs）的有希望負極候選者。然而，開發(fā)具有多氧化還原位點的c -MOFs以提高SIBs的整體性能仍是巨大的挑戰(zhàn)。

在此，廣東工業(yè)大學李成超教授、何軍教授等人報道了具有電化學活性的六氮雜三萘基2D π-d c-MOFs（HATN-XCu，X = O/S）作為具有雙氧化還原位點的先進負極材料，從而實現了Na⁺的高容量可逆存儲。在溫和條件下，六氮雜三萘六羥基（HATN-6OH）和HATN-6SR（SR：2-巰基乙酸2-乙基己酯）通過與銅離子配位制備了層狀堆疊的c-MOFs，該材料具有有序的蜂窩狀孔（直徑≤2.5 nm）。

研究表明，有序多孔層堆疊結構為離子沿堆疊方向提供了快速傳輸和擴散通道。非原位FTIR和XPS表征表明，HATN-XCu的雙氧化還原位點分別來自HATN -配體和[CuX₄]單元豐富的C=N基團，氧化還原活性C=N基團可以發(fā)生多電子反應以聚集大量的Na⁺，而[CuX₄]單元也經歷兩個連續(xù)的可逆單電子氧化還原。

圖1. HATN-OCu和HATN-SCu電極的儲鈉機理

基于雙氧化還原位點的協同效應，HATN-OCu負極表現出令人印象深刻的可逆容量（0.1 A g^-1時為500 mAh g^-1）和高倍率性能（5 A g^-1時為151 mAh g^-1）。作為概念驗證，作者進一步組裝了基于HATN-OCu負極和Na₃V₂(PO₄)₂O₂F（NVPOF）正極的鈉離子全電池，其可提供高倍率容量（5 A g^-1時為117 mAh g^-1）和穩(wěn)定的長循環(huán)壽命（在2 A g^-1下循環(huán)500次后容量保持率為80%）。

此外，全電池在448 W kg^-1的功率密度下實現了124 Wh kg^-1的高能量密度。即使能量密度增加到14 000 W kg^-1，電池仍能提供71 Wh kg^-1的能量密度，這意味著該全電池在實際儲能中具有應用前景。這項研究為設計高容量π-d c-MOFs材料提供了啟示，將促進儲能應用的快速發(fā)展。

圖2. HATN-OCu||NVPOF全電池的儲能性能

Dual-Redox Sites Guarantee High-Capacity Sodium Storage in Two-Dimension Conjugated Metal–Organic Frameworks, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202112072

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李成超/何軍AFM: 雙氧化還原位點實現二維共軛MOF中的高容量儲鈉

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