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為實現(xiàn)燃料電池的實際應(yīng)用，開發(fā)高效、耐用的無鉑（Pt）催化劑至關(guān)重要?；诖?，北京化工大學(xué)曹達(dá)鵬教授（通訊作者）等人報道了一種具有Zn-吡咯-N₄基團(tuán)和豐富介孔結(jié)構(gòu)的原子分散ZnNC催化劑?；赯nNC的陰離子交換膜燃料電池（AEMFC）在H₂-O₂和H₂-空氣（無CO₂）中表現(xiàn)出1.63和0.83 W cm^-2的超高峰值功率密度，并且在H₂-空氣（不含CO₂）和H₂-O₂中表現(xiàn)出分別超過120和100 h的長期穩(wěn)定性。

通過DFT計算，作者研究了ZnNC催化劑可能的催化機(jī)理，包含Zn-吡啶-N₄和Zn-吡咯-N₄兩種模型。對于這兩種模型ORR的自由能圖，其中最后一步（OH*→H₂O）是速率決定步驟，決定了ORR性能。

Zn-吡咯-N₄對OH*的吸附過多，導(dǎo)致其不活躍（U_onset=-0.013 V），而Zn-吡啶-N₄對OH*的吸附適中，具有較好的活性（U_onset=0.575 V）。因此，合成的ZnNC應(yīng)具有Zn-吡咯-N₄基團(tuán)，而不是Zn-吡啶-N₄基團(tuán)，因為Zn-吡咯-N₄模型具有較高的ORR活性。

XAFS擬合分析表明，ZIF-8-ZnNC中的Zn原子與4個N原子配位。分析表明，Zn-MOF衍生催化劑更容易形成無活性的Zn-吡啶-N₄基團(tuán)。兩種模型的部分態(tài)密度（PDOS）圖表明，其中Zn-吡咯-N₄模型的Zn-軌道分裂較少，更接近于離子形式。而Zn-吡啶-N₄相反，對比Zn-吡咯-N₄相比，d_xy向低能級轉(zhuǎn)移，d_x2-y2向高能級轉(zhuǎn)移，使得軌道更加發(fā)散，導(dǎo)致其吸附能力極強(qiáng)。

Atomically Dispersed Zn-Pyrrolic-N₄ Cathode Catalysts for Hydrogen Fuel Cells. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202216041.

https://doi.org/10.1002/anie.202216041.

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北化工曹達(dá)鵬Angew.：原子分散ZnNC催化劑助力氫燃料電池

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