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電化學(xué)氧還原反應(yīng)（ORR）制備過氧化氫（H₂O₂）是一種取代蒽醌法的很有前途的方法，其中合成H₂O₂的關(guān)鍵是開發(fā)調(diào)節(jié)ORR途徑的催化劑。基于此，浙江工業(yè)大學(xué)王建國教授（通訊作者）等人報道了利用NH₃退火法制備了氮摻雜Nb₂CT_x。氮摻雜Nb₂CT_x表現(xiàn)出優(yōu)異的2e^– ORR性能，在電壓為0.4 V 時具有超過90%的H₂O₂選擇性，高于前驅(qū)體Nb₂AlC（67.01%）和純Nb₂CTx（75.70%）。氮摻雜Nb₂CT_x的法拉效率（FE）達到80.75%，高于Nb₂AlC和Nb₂CT_x的法拉效率分別為60.35%和39.27%，同時在50 h內(nèi)具有良好的催化穩(wěn)定性。

通過DFT計算，作者進一步確定了氮的作用對理解含氮催化劑的機理和合理設(shè)計具有重要意義。作者使用兩種可能的催化劑結(jié)構(gòu)作為模型體系：一種是O-端Nb₂CT_x，在C層摻雜氮原子，氧空位（N-Nb-₂CT_x(-O)），另一種是O-端Nb₂CT_x，N摻雜官能團，同時在C層摻雜氮原子（N-Nb-₂CT_x(-O/N)）。

氧的吸附對2e^?氧還原途徑至關(guān)重要，作者計算了具有96個不同吸附位點的可能結(jié)構(gòu)的*O₂吸附能（ΔE_O2*）。在-1至0 eV的ΔE_O2*范圍內(nèi)篩選了五個候選，并進一步計算了*OOH自由能（ΔG_OOH*）。

計算出的極限電位（U_L）用作雙-電子ORR反應(yīng)活性的指標(biāo)，其定義為還原反應(yīng)步驟自由能下降時的最大電位。結(jié)果表明，N摻雜進一步提高了O-端Nb₂CT_x的活性。因此，作者制取了合成H₂O₂的理想催化劑N-Nb-₂CT_x(-O)。

Doped-nitrogen enhanced the performance of Nb₂CT_x on the electrocatalytic synthesis of H₂O₂. Nano Res., 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-5051-6.

https://doi.org/10.1007/s12274-022-5051-6.

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浙工大Nano Res.：氮摻雜助力Nb2CTx電催化合成H2O2

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