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吉大晁單明/賈曉騰Adv. Sci.：具有優(yōu)異電化學(xué)性能的全聚合物水系質(zhì)子電池

由氧化還原活性聚合物電極組成的水系全聚合物質(zhì)子電池(APPBs)被認(rèn)為是安全和清潔的可再生能源存儲(chǔ)來(lái)源。然而，APPBs在承受高電流倍率的同時(shí)，在水系電解液的狹窄電化學(xué)窗口內(nèi)最大化高電池輸出電壓仍然存在巨大挑戰(zhàn)。

吉林大學(xué)晁單明、賈曉騰等采用鄰苯二酚基正極和醌基聚氨酯（PUQ）負(fù)極開(kāi)發(fā)了一種具有優(yōu)異電化學(xué)性能的全聚合物水系質(zhì)子電池。

圖1 全聚合物質(zhì)子電池的聚合物電極和氧化還原反應(yīng)示意圖

通過(guò)將仿生氧化還原活性鄰苯二酚懸垂物引入聚（3,4-乙撐二氧噻吩）（PEDOT）骨架，可以實(shí)現(xiàn)高氧化還原電位（0.60 V vs Ag/AgCl）正極，這歸因于顯著的電子離域。氧化還原懸垂物和共軛骨架的電子云分離有利于贗電容電荷存儲(chǔ)，從而實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的倍率性能。此外，具有硬段和軟段的擴(kuò)散型醌基聚合物負(fù)極可以增加過(guò)電位并減少體積變化引起的電極破裂，從而提高循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2 聚合物電極在不同充電/放電狀態(tài)下的結(jié)構(gòu)表征

因此，與擴(kuò)散型醌基聚合物負(fù)極相結(jié)合，APPBs可提供0.72 V的高電池電壓、出色的倍率性能（從0.5到25 A g^-1的容量保持率為64.8%）和循環(huán)穩(wěn)定性（在2 A g^-1下循環(huán)1000次后容量保持率超過(guò)80%），優(yōu)于最先進(jìn)的有機(jī)質(zhì)子全電池。

此外，DFT計(jì)算和非原位結(jié)構(gòu)表征可加深對(duì)醌基聚合物電極中質(zhì)子存儲(chǔ)機(jī)制的理解。這些結(jié)果突出了合理設(shè)計(jì)用于可持續(xù)儲(chǔ)能系統(tǒng)的高性能聚合物電極的可行性。

圖3 水系全聚合物質(zhì)子電池的性能

Bioinspired Catechol-Grafting PEDOT Cathode for an All-Polymer Aqueous Proton Battery with High Voltage and Outstanding Rate Capacity. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202103896

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