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高熵合金（HEAs）因其優(yōu)異的性能而成為一種潛在的先進(jìn)材料。然而，在傳統(tǒng)催化劑載體上輕松制備出納米級(jí)HEAs仍然具有挑戰(zhàn)性，因此合理設(shè)計(jì)合成方案有助于開(kāi)發(fā)具有廣泛潛在組成的催化劑。近日，日本大阪大學(xué)Hiromi Yamashita和Kohsuke Mori（共同通訊作者）等人報(bào)道了二氧化鈦（TiO₂）是在400 ℃低溫合成負(fù)載型CoNiCuRuPd-HEA納米顆粒（NPs）的一個(gè)很有前景的載體。

具體而言，TiO₂上的CoNiCuRuPd HEA NPs在CO₂加氫反應(yīng)過(guò)程中表現(xiàn)出高活性和出色的穩(wěn)定性。該研究還基于原位表征技術(shù)闡明了導(dǎo)致HEA NPs形成的具體機(jī)制。

圖1. 比較常壓下CO₂加氫催化活性

該過(guò)程是由TiO₂上明顯的氫溢出效應(yīng)和耦合質(zhì)子/電子轉(zhuǎn)移共同驅(qū)動(dòng)的。此外，通過(guò)各種原位技術(shù)的表征和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，驗(yàn)證了形成機(jī)制并檢查混合多種元素的協(xié)同效應(yīng)，例如獨(dú)特的催化性能和優(yōu)異的耐久性。該研究不僅證明了一種基于HEA NPs的理想多相催化劑的耐久性，具有潛在的實(shí)際應(yīng)用，而且還為創(chuàng)新的催化劑/光催化劑結(jié)構(gòu)提供了先進(jìn)見(jiàn)解，也提供了本質(zhì)上無(wú)限的組成空間。

圖2. 氫溢出輔助下TiO₂負(fù)載HEA NPs的形成機(jī)制

Hydrogen spillover-driven synthesis of high-entropy alloy nanoparticles as a robust catalyst for CO₂ hydrogenation. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-24228-z.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24228-z.

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Nat. Commun.：高熵合金納米顆粒作為CO2加氫催化劑

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