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以可持續(xù)和對環(huán)境負(fù)責(zé)的方式滿足日益增長的全球能源需求是我們這個時代的一項重大挑戰(zhàn)?；剂系氖褂秒m然極大地促進(jìn)了人類的發(fā)展和進(jìn)步，但也造成了以大量二氧化碳排放為首的嚴(yán)重的環(huán)境污染和全球變暖。

將CO₂轉(zhuǎn)化為具有高附加值的化工產(chǎn)品和燃料是解決環(huán)境污染和能源短缺問題的一條有前景的途徑。如今，催化劑的發(fā)現(xiàn)和發(fā)展以及電解液和電解添加劑對催化性能的影響成為了主要的話題。

在已報道的CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)電催化劑中，主要有三類：第一類催化劑以甲酸鹽為主要產(chǎn)物，如Hg、Pb、Sn、In等；第二類催化劑主要產(chǎn)生CO，如Au、Ag、CO、Zn等；最后一類催化劑(銅及其衍生物)已被證明是特殊的CO₂RR催化劑，它可以生成大量的醇和碳?xì)浠衔铩Ｆ毡檎J(rèn)為，獲得不同產(chǎn)物的關(guān)鍵在于中間體與催化劑之間的相互作用。

基于此，武漢大學(xué)王功偉，莊林和汕頭大學(xué)李振（共同通訊）等人將N_xC殼包覆在Ag納米顆粒（NPs）的表面(核殼結(jié)構(gòu)，Ag@N_xC)，促進(jìn)CH₄和CH₂CH₂的形成。

為了確定N_xC殼層在CO₂RR過程中的作用，對Ag NPs, Ag@N_xC-1, Ag@N_xC-2和Ag@N_xC-3催化劑進(jìn)行了測試。CO₂在Ag NPs和Ag@N_xC催化劑上的吸附/脫附有明顯不同(在273 K)。

在相同的壓力下包覆N_xC殼層后，CO₂的吸附量遠(yuǎn)高于純Ag NPs，而CO₂脫附曲線表明脫附所需的壓力遠(yuǎn)低于吸附。大的吸附量和脫附過程中的壓力遲滯現(xiàn)象表明吸附質(zhì)與吸附劑之間存在較強的相互作用。

也就是說，由于N_xC殼層中CO₂和N的相互作用，CO₂分子可以被N_xC 殼層選擇性地吸附/聚集。

Ag@N_xC催化劑吸附量的不同與NxC殼層厚度有關(guān)，為了找出在Ag NPs表面包覆N_xC殼后HER增強的原因，利用Tafel斜率研究了在氮氣氣氛下N_xC殼對HER動力學(xué)的影響。對于Tafel斜率：Ag NPs > Ag@N_xC-1 > Ag@N_xC-2≈ Ag@N_xC-3，從437降至344 mV dec^-1。

這表明，在一定的厚度范圍內(nèi)，N_xC殼層增強了HER動力學(xué)。這與之前的報道一致，N的存在可以激活H₂O以促進(jìn)HER性能，而在較高的應(yīng)用電位下，Ag@N_xC-3催化劑上的HER的Tafel斜率從346增加到423 mV dec^-1。

可以推斷，這是由于較厚的N_xC殼減緩了傳質(zhì)。這些結(jié)果進(jìn)一步驗證了上述猜想，N_xC殼層可以激活CO₂和H₂O分子以促進(jìn)碳?xì)漕惍a(chǎn)物的生成。

N_xC殼層均勻分布在Ag核表面，厚度約為2.1 ~ 7.8 nm。修飾N_xC外殼后，生成碳?xì)浠衔锏男阅苊黠@提高，優(yōu)化后的Ag@N_xC催化劑上CH₄和CH₂CH₂的法拉第效率分別達(dá)到43.8和8.4%以上。

實驗證明，這種性能的提高與Ag NPs的電子性質(zhì)的改變無關(guān)，而是與N_xC殼層和Ag NPs核層的協(xié)同作用有關(guān)。在CO₂RR過程中N_xC殼是多功能的，這已經(jīng)被衰減全反射表面增強紅外吸收光譜證實。

首先，可以延長CO中間體的停留時間，減緩脫附過程，促進(jìn)C-C耦合；其次，它還可以通過H₂O與N_xC殼層的相互作用激活H₂O分子。與Ag NPs相比，Ag@N_xC催化劑上的H₂O吸附強度明顯增加，峰位藍(lán)移約30 cm^-1，表明更強的相互作用可以激活H₂O，為進(jìn)一步還原碳質(zhì)中間體提供足夠的吸附H。

這項工作為在非Cu基催化劑上實現(xiàn)二氧化碳轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔锂a(chǎn)品提供了一種策略。

Amorphous NxC Coating Promotes Electrochemical CO2 Deep Reduction to Hydrocarbons over Ag Nanocatalysts, ACS Catalysis, 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c04580.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c04580.

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王功偉/莊林/李振ACS Catalysis：非晶態(tài)NxC層在Ag納米催化劑上促進(jìn)CO2深度還原成碳?xì)浠衔?/h1> 2023年10月15日 下午9:42 ? 頂刊 ? 閱讀 7

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