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梁濟元/呂世源Nano Energy：十數(shù)秒快速制備親鋰改性3D集流體！

在3D親鋰集流體(3DLCC)的充電/放電過程中，均勻的鋰沉積/剝離對于抑制鋰枝晶的生長和減輕鋰金屬的無限體積變化以實現(xiàn)長壽命鋰金屬電池（LMBs）至關重要。這項研究揭示了3DLCC親鋰層的均勻性在實現(xiàn)均勻鋰沉積/剝離中所起的決定性作用。

江漢大學梁濟元、臺灣清華大學呂世源等開發(fā)了一種簡單且超快（以秒為單位）的溶液燃燒方法來制備親鋰金屬氧化物改性的3D集流體。

圖1 不同3DLCC上的鋰沉積/剝離行為示意

雖然親鋰材料可以降低成核過電位并幫助引導均勻的鋰沉積/剝離，但親鋰材料的過量或不足負載會導致不良副反應、低離子電導率的SEI、Li⁺擴散的高活化能和低SEI穩(wěn)定性，這會顯著縮短LMBs的壽命。

通過控制沉積循環(huán)的次數(shù)，可以很容易地調(diào)整3D集流體骨架表面上親鋰材料的負載，作為概念驗證，Co₃O₄被用作沉積在鎳泡沫上的親鋰材料以構(gòu)建3DLCC，表示為Co@NF。因此，在Co-2 @NF中由于Co₃O₄負載適中且均勻，實現(xiàn)了無枝晶的鋰沉積，這主要是因為在循環(huán)過程中原位形成了堅固的富含Li₂O的SEI層。

圖2 不同集流體上的鋰沉積照片

實驗顯示，通過在3DLCC中生長均勻的Co₃O₄層，在1 mA cm^-2和1 mAh cm^-2 的半電池測試中實現(xiàn)了33.4 mV的超低成核過電位，并且在2 mA cm^-2和1 mAh cm^-2的嚴苛循環(huán)條件下循環(huán)210次后保持了97.1%的高庫侖效率。

在對稱鋰電池中，在0.5 mA cm^-2和1 mAh cm^-2下實現(xiàn)了13 mV的小極化電壓以及2400小時的超長循環(huán)壽命。此外，Co-2@NF@Li||LFP全電池在480次循環(huán)后表現(xiàn)出88.5% 的高容量保持率。這項工作不僅為固體電解質(zhì)界面層的界面化學提供了新的和有價值的見解，而且為超穩(wěn)定鋰金屬電池的發(fā)展提供了啟示。

圖3 全電池性能

Uniform lithiophilic layers in 3D current collectors enable ultrastable solid electrolyte interphase for high-performance lithium metal batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107121

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