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構(gòu)建一個(gè)均勻富含無機(jī)物的固體電解質(zhì)界面（SEI）可以有效提高硬碳（HC）負(fù)極的整體儲(chǔ)鈉性能。然而，從傳統(tǒng)的酯類電解液中得到的厚而異質(zhì)的SEI不能滿足上述要求。

圖1. SEI的形成和表征

北京理工大學(xué)白瑩、吳川、李雨等提出了一種創(chuàng)新的界面催化機(jī)制，首次通過重構(gòu)HC表面的氧功能團(tuán)，在酯類電解液中的HC電極上成功構(gòu)建了均勻分布的分級(jí)結(jié)構(gòu)和無機(jī)物豐富的SEI。

通過表面功能重構(gòu)策略，可逆的C=O（羰基）鍵被準(zhǔn)確和均勻地植入到HC表面。這些C=O（羰基）鍵可以作為活性”錨點(diǎn)”來催化電解液的分解，其中的鹽類被優(yōu)先分解，SEI的生長(zhǎng)方向可以被引導(dǎo)。因此，形成了一個(gè)均勻分布的、富含無機(jī)物的SEI。

理論計(jì)算進(jìn)一步證實(shí)，HC表面的C=O（羰基）鍵是可控催化過程的活性中心。這是因?yàn)?，與溶劑相比，C=O（羰基）鍵與鹽的相互作用要大得多，它可以催化鹽的優(yōu)先分解，形成無機(jī)物。

圖2. 酯類電解液中的鈉儲(chǔ)存性能

透射電子顯微鏡（TEM）和深度剖析X射線光電子能譜（XPS）直觀地表明，很大比例的結(jié)晶無機(jī)成分密集而均勻地分布在SEI的內(nèi)層。因此，改善的界面Na⁺轉(zhuǎn)移、SEI的高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和減少的溶劑分解協(xié)同促進(jìn)了SIBs的HC負(fù)極的電化學(xué)性能。具體來說，獲得了顯著的可逆容量和超高的首效（379.6 mAh g^-1和93.2%）。

另外，倍率能力和循環(huán)性能也在一定程度上得到了極大的改善，在5 A g^-1下的10000次循環(huán)中每圈容量衰減率為0.0018%。作者相信，這種巧妙而高效的界面工程策略將有利于促進(jìn)可持續(xù)和大規(guī)模SIBs的HC負(fù)極的商業(yè)化。

圖3. SEI分析

Interfacial Catalysis Enabled Layered and Inorganic-Rich SEI on Hard Carbon Anodes in Ester Electrolytes for Sodium-Ion Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202300002

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/bfb90429a1/

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AM：界面催化使硬碳負(fù)極在酯類電解液中獲得富無機(jī)SEI

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