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郭玉國(guó)/吳雄偉/李昌珠AEM: 富邊多維框架碳作為釩氧化還原液流電池的高性能電極

由于在儲(chǔ)能系統(tǒng)中的優(yōu)越性能，釩氧化還原液流電池（VRFBs）在大型儲(chǔ)能設(shè)備中具有巨大的應(yīng)用潛力。其中，原始石墨氈（GF）電極對(duì)V(II)/V(III)和V(IV)/V(V) 氧化還原電對(duì)的低電催化活性是其面臨的主要問(wèn)題。

在此，考慮到0D、2D和3D材料的特性，中科院化學(xué)所郭玉國(guó)研究員、湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)吳雄偉教授及湖南省林業(yè)科學(xué)研究院李昌珠研究員等人基于原位重結(jié)晶和檸檬酸鈉在碳纖維光滑表面上的退火提出了一種新型復(fù)合電極，包括兩種成分：源自富邊碳的多維框架碳（MFC）和用作MFC原位生長(zhǎng)框架的GF。

MFC由碳納米顆粒（0D）、碳納米片（2D）和在碳纖維表面原位生長(zhǎng)的連續(xù)碳網(wǎng)絡(luò)（3D）組成，其表面的0D、2D和3D碳材料分別導(dǎo)致高電催化活性、大氧化還原反應(yīng)面積和快速電子轉(zhuǎn)移。此外，與原始GF電極中的光滑碳纖維相比，釩離子可以很容易地被吸收，并且可以在優(yōu)越的多維結(jié)構(gòu)中進(jìn)入反應(yīng)位點(diǎn)。這種合成結(jié)構(gòu)由連接的二維納米片組成，有利于多維電子傳導(dǎo)。

圖1. 富邊多維框架復(fù)合碳電極的制備示意圖

因此，使用MFC GF電極組裝的電池可實(shí)現(xiàn)500 mA cm^-2的最大電流密度及在 200 mA cm^-2的電流密度下超過(guò)400次循環(huán)的高穩(wěn)定性和卓越的能量效率，這使得MFC GF在用于制造VRFB電極的無(wú)數(shù)材料中脫穎而出。

更重要的是，這項(xiàng)工作揭示了富含邊緣的碳在催化正負(fù)極電解質(zhì)中釩離子的氧化還原反應(yīng)中起主要作用，而不是雜原子。據(jù)作者所知，這項(xiàng)研究是VRFB研究領(lǐng)域中的第一項(xiàng)此類研究，揭示了富邊碳原子在正極和負(fù)極電解質(zhì)中均比平面碳原子和雜原子具有更高的電催化活性。因此，本研究對(duì)于指導(dǎo)和推動(dòng)富邊碳在電池儲(chǔ)能產(chǎn)業(yè)中的應(yīng)用具有重要意義。

圖2. 基于原始GF和MFC GF電極的VRFB的循環(huán)性能

Edge-Rich Multidimensional Frame Carbon as High-Performance Electrode Material for Vanadium Redox Flow Batteries, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103186

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