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成果簡介

隨著環(huán)境問題加劇和能源短缺，開發(fā)環(huán)境友好和可持續(xù)的能源已成為當(dāng)務(wù)之急。氫氣已被認為是理想的可再生清潔能源，電解水制氫已受到廣泛關(guān)注。析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）是水電解中兩個主要的半反應(yīng)，然而它們的實際應(yīng)用受到緩慢反應(yīng)動力學(xué)的嚴重限制。貴金屬（如Pt、Ru）被認為是最優(yōu)異的HER和OER催化劑，然而，其高成本和稀缺性嚴重限制了其廣泛應(yīng)用。因此，開發(fā)廉價且高效的非貴金屬基雙功能電催化劑至關(guān)重要。

吉大/哈師大CEJ：高價Zr摻雜磷化鎳促進反應(yīng)動力學(xué)用于高效和穩(wěn)定的全水解

有鑒于此，近日，吉林大學(xué)崔小強教授研究團隊聯(lián)合哈爾濱師范大學(xué)趙景祥教授通過將高價Zr摻入Ni₂P（Zr_xNi_2-xP）以降低反應(yīng)中間體的能壘來解決目前存在的問題。

制備的Zr_0.1Ni_1.9P催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的HER和OER活性，同時擁有超過100 h的穩(wěn)定性。密度泛函理論（DFT）計算表明，高價Zr的引入促進了Ni₂P在HER反應(yīng)過程中對H₂O的吸附和解離，同時降低了OER反應(yīng)決速步驟所需的自由能。這種引入高價Zr以促進反應(yīng)動力學(xué)的策略為設(shè)計高性能電催化劑提供了新思路。

相關(guān)成果最新發(fā)表在Chemical Engineering Journal，文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140908。

成果展示

（一）合成和結(jié)構(gòu)表征

圖1顯示了通過簡單的水熱法和磷化處理得到的Zr_xNi_2-xP/NF的制備過程。掃描圖像顯示，所制備的Ni₂P和Zr_0.1Ni_1.9P均勻地生長在鎳泡沫上，并且隨著Zr的加入，納米片的形態(tài)保持完整。對比Ni₂P和Zr_0.1Ni_1.9P的透射圖像，發(fā)現(xiàn) Zr摻入導(dǎo)致了晶面間距的增加。

從XRD的數(shù)據(jù)分析看出，Zr_xNi_2-xP/NF的衍射峰隨著Zr的摻雜向低角度區(qū)域移動，進一步證實Zr摻入導(dǎo)致了晶格膨脹。此外，STEM圖像和相應(yīng)的EDX元素圖譜顯示， Ni、P和Zr元素均勻分布在Zr_0.1Ni_1.9P納米片上，說明Zr的成功引入。

（二）電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境

XPS分析進一步揭示了Zr摻入對電子結(jié)構(gòu)的影響。隨著Zr的加入，Ni位點周圍的電子密度降低，而P周圍的電子密度增加，表明Zr的摻雜引起了Ni和P之間強烈的電子相互作用。

拉曼光譜顯示，隨著Zr的摻雜，Ni₂P的特征峰向較低波數(shù)移動，證實Zr的摻入影響了Ni-P鍵的伸縮振動。

從Ni K邊吸收譜看出，Ni的平均價態(tài)在0和+2之間，同時隨著Zr的加入，Ni的價態(tài)增加。傅里葉變換表明Zr_0.1Ni_1.9P的Ni-P鍵的強度與Ni₂P相比略有降低。

擬合結(jié)果表明，Ni-P配位數(shù)也相應(yīng)地降低，這歸因于Zr原子取代Ni位點。從Zr K邊吸收譜發(fā)現(xiàn)Zr的平均價態(tài)在0和+4之間。

傅里葉變換顯示了Zr-P鍵的存在。上述結(jié)果清楚地表明，Zr的摻入影響了Ni₂P的電子狀態(tài)和配位環(huán)境。

（三）性能表征

所制備的Zr_0.1Ni_1.9P/NF表現(xiàn)出高效和穩(wěn)定的性能。在10 mA cm^-2時HER和OER的過電位分別為68和239 mV，同時其穩(wěn)定性超過100 h。

在全解水測試中，催化劑僅在1.54V的低電壓下就可以達到10 mA cm^-2。

（四）理論計算

DFT計算表明，Zr的摻入有效地調(diào)節(jié)了Ni₂P的電子結(jié)構(gòu)，加速了HER反應(yīng)中對H₂O的吸附和解離，并降低了OER反應(yīng)決速步驟所需的自由能。

總結(jié)展望

本文通過引入高價Zr制備得到了Zr_0.1Ni_1.9P，催化劑在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，在10mA cm^-2電流密度下HER和OER的過電位分別僅為68mV和239mV，并且具有出色的穩(wěn)定性（100h），顯示出優(yōu)異的整體水分解活性（1.54V）。

密度泛函理論（DFT）計算表明，高價Zr的摻入調(diào)節(jié)了Ni₂P的電子結(jié)構(gòu)，促進了HER反應(yīng)過程中對H₂O的吸附和解離，并降低了OER反應(yīng)決速步驟所需的自由能，從而導(dǎo)致其優(yōu)異的全水分解。

作者簡介

論文通訊作者：崔小強教授

吉林大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院教授/博士生導(dǎo)師，副院長。崔小強教授主要研究方向為能源催化材料，面向氫能綜合利用、燃料電池汽車等國家重大戰(zhàn)略需求，從原子尺度上開展高效催化劑的設(shè)計和制備研究。

相關(guān)研究成果連續(xù)發(fā)表在Nature Communications（3篇）、AM、JACS、AEM、AFM、Angew、Chem、Matter、等學(xué)科頂級期刊，被多次正面引用。累計發(fā)表SCI論文150余篇，他引4800余次，H因子37；主持科技部國家重點研發(fā)計劃納米專項課題（1項，712萬）、國家自然科學(xué)基金面上項目（5項）等。

申請國家發(fā)明專利43項，授權(quán)29項。獲教育部“新世紀優(yōu)秀人才”計劃支持、吉林省“長白山學(xué)者”、吉林省第七批拔尖創(chuàng)新人才第三層次、吉林省第十六批享受政府津貼專家（省有突出貢獻專家）、長春市第六、七批有突出貢獻專家，吉林大學(xué)“三全育人”育人標兵等榮譽稱號。擔(dān)任中國材料研究學(xué)會青年工作委員會第七、第八屆理事會理事（2011.10至今），中國材料學(xué)會納米材料與器件分會首屆理事會（2014.4至今）、中國有色金屬學(xué)會貴金屬學(xué)術(shù)委員會會員（2018.5至今）、中國材料學(xué)會終身會員（2021.2年至今）、《中國材料進展》期刊第五屆編輯委員會青年委員（2021.4年至今）。

論文通訊作者：趙景祥教授

趙景祥，哈爾濱師范大學(xué)教授。1978年出生，2009年7月獲吉林大學(xué)理學(xué)博士；2015年3月至2016年3月，美國波多黎各大學(xué)國家公派訪問學(xué)者，合作導(dǎo)師為陳中方教授；

近年來一直致力于低維納米材料結(jié)構(gòu)、性質(zhì)及應(yīng)用的理論研究工作，目前已在J. Am. Chem. Soc.、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A、ACS. Appl. Mater. & Int.、J. Power Sources、Carbon、Electrochimia Acta、J. Phys. Chem. C、Phys. Chem. Chem. Phys.等國際高水平期刊發(fā)表SCI論文60余篇；作為項目負責(zé)人，主持哈爾濱師范大學(xué)青年骨干項目1項，黑龍江省杰出青年基金1項，獲黑龍江省科技廳二等獎1項。2018年榮獲“龍江學(xué)者”青年學(xué)者。

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