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港城大支春義AEM：以鋅負(fù)極調(diào)控為重點(diǎn)，深入了解水系鋅離子電池中的有機(jī)分子

可充電水系鋅離子電池（AZIBs）作為水系離子電池中的后起之秀，受到窄電壓窗口和不令人滿意的可逆性的限制，其主要原因是H₂O分子的高活性、副反應(yīng)、鋅枝晶和陰極的結(jié)構(gòu)退化。近年來(lái)，電解液調(diào)控的研究非常多，尤其是各種有機(jī)分子在穩(wěn)定鋅負(fù)極方面已顯示出顯著的效果，但對(duì)其高性能背后的機(jī)理探索還不夠深入。

香港城市大學(xué)支春義等首先評(píng)估了AZIBs負(fù)極側(cè)的基本反應(yīng)和相應(yīng)的進(jìn)展，然后研究了最近研究中有機(jī)分子的作用，隨后深入了解了有機(jī)分子的作用，最后提出了幾種設(shè)計(jì)策略，通過(guò)在電解液中加入適當(dāng)?shù)挠袡C(jī)分子，進(jìn)一步探索高性能AZIBs。

圖1 水系電解液的水分解反應(yīng)和電化學(xué)穩(wěn)定窗口中；HER和OER在水溶液中的Pourbaix圖

有機(jī)添加劑的先進(jìn)性能通常體現(xiàn)在以下幾個(gè)方面：

1）覆蓋電極外表面，增強(qiáng)界面相容性，避免與水分子直接接觸，提高對(duì)鋅離子的親和力；

2）占據(jù)Zn離子的第一溶劑化殼層，從中排除水分子，降低水的活性；

3）與水分子形成氫鍵，降低水分子的活性，減輕與水相關(guān)的副反應(yīng)；

4）有機(jī)分子或與Zn離子配位的陰離子優(yōu)選被還原形成原位SEI復(fù)合物；

5）水活性降低和孤立水的相互作用，都將水的還原和氧化帶轉(zhuǎn)移到越來(lái)越低的電位，從而產(chǎn)生超過(guò)2.0 V的高工作電壓；

6）水分子間的氫鍵斷裂使得先進(jìn)AZIBs在相當(dāng)?shù)偷臏囟龋ɡ?40℃）下仍具有高性能。

圖2 在AZIBs中開(kāi)發(fā)原位SEI的幾種策略

鑒于此，溶劑化結(jié)構(gòu)、表面吸附和SEI形成的調(diào)控在解決AZIBs中的問(wèn)題方面取得了相當(dāng)成功，促進(jìn)了先進(jìn)AZIBs的大規(guī)模探索。這些有機(jī)分子的特點(diǎn)和機(jī)理為如何選擇高效的有機(jī)添加劑提供了很好的指導(dǎo)：

1）它應(yīng)該具有比H₂O更高的供體數(shù)，以促使H₂O在第一溶劑化殼中被置換；

2）應(yīng)能與H₂O形成強(qiáng)相互作用，降低水活性；

3）對(duì)Zn表面具有較高的吸附能，以構(gòu)建疏水但親鋅的層；

4）如果溶劑化結(jié)構(gòu)中的陰離子或有機(jī)分子能夠被電化學(xué)還原，形成致密且堅(jiān)固的SEI，它可以是Zn²⁺導(dǎo)電和電子絕緣的，那就更好了；

5）有機(jī)分子應(yīng)無(wú)毒且沸點(diǎn)高，使先進(jìn)的AZIBs適用廣范圍。

圖3 不同電解液的電化學(xué)穩(wěn)定窗口

Insight on Organic Molecules in Aqueous Zn-Ion Batteries with an Emphasis on the Zn Anode Regulation. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202102707

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