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天大?Nano Energy：探究Cu2O納米立方體電催化劑的結(jié)構(gòu)演變

銅（Cu）基電催化劑是一類電化學(xué)還原CO₂過程中產(chǎn)生C₂₊化學(xué)品和燃料的獨特催化劑，但是目前Cu基電催化劑的穩(wěn)定性在很大程度上阻礙了其實際應(yīng)用?；诖耍?strong>天津大學(xué)羅浪里教授和陳星教授（共同通訊作者）等人報道了利用Cu₂O納米立方作為模型催化劑，研究了Cu₂O納米立方電催化劑不穩(wěn)定性的起源和結(jié)構(gòu)演化，并通過詳細的電子顯微鏡分析和理論計算來跟蹤。

通過DFT計算，作者評估了從Cu₂O表面衍生的“Cu-O-H”相的穩(wěn)定性。通過選擇性地用H原子取代Cu₂O中的Cu原子，形成了Cu-O-H結(jié)構(gòu)。優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)表明，還原后的Cu-O-H穩(wěn)定在Cu₂O相之上，即Cu-O-H相是由表面化學(xué)環(huán)境誘導(dǎo)的初始還原。在區(qū)域II中，作者觀察到Cu原子與表面分離，其原子結(jié)構(gòu)不遵循Cu₂O基底的原子注冊表，表明隨著反應(yīng)的進一步進行，新形成的“Cu-O-H”晶格與原有Cu₂O晶格之間的外延關(guān)系無法保持。

H₂或CO氧化還原的典型理論始于無氧相的形成和由化學(xué)物種誘導(dǎo)的表面重構(gòu)，例如位于（3, 0; 1, 1）表面固有原子列底部的氧位點上H原子的優(yōu)先吸附和Cu₂O七方體的形成。在CO₂RR電化學(xué)還原條件下，作者發(fā)現(xiàn)了一個獨特的“Cu-O-H”相作為還原的第一步，很難僅僅是由原子重組引起的。此外，缺乏Cu的表面結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了氧化表面Cu納米島的形成，被認(rèn)為是階段I的關(guān)鍵特征。

Structural evolution of Cu₂O nanocube electrocatalysts for the CO₂ reduction reaction. Nano Energy, 2022, DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.108080.

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.108080.

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