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Andreu Cabot/侴術(shù)雷/徐明等AM: 一維π-d共軛MOF作為鋰硫電池的有效硫主體

多硫化鋰（LiPS）的穿梭效應(yīng)和緩慢的轉(zhuǎn)化動力學(xué)是阻礙鋰硫電池（LSBs）實用化的主要因素。研究表明，具有非常大密度LiPS吸附位點(diǎn)的金屬有機(jī)框（MOF）具有作為硫主體材料的巨大潛力。

在此，加泰羅尼亞能源研究所Andreu Cabot教授、溫州大學(xué)侴術(shù)雷教授、北京化工大學(xué)徐明副教授及加泰羅尼亞納米科技研究所Jordi Arbiol教授等人詳細(xì)介紹了一種新型高導(dǎo)電性的一維（1D）π-d 共軛鎳基MOF（Ni-MOF-1D）的合成，并將其作為克服上述限制的LSB的有效硫主體。

在這種材料中，π-d雜化實現(xiàn)了高密度電子離域從而使材料提供金屬特性，Ni-MOF-1D相關(guān)的高電導(dǎo)率克服了S、Li₂S和大多數(shù)極性S基電極的絕緣性質(zhì)。實驗結(jié)果和DFT計算表明，Ni-MOF-1D具有出色的結(jié)合強(qiáng)度，可捕獲可溶性LiPS物種。此外，該結(jié)構(gòu)中的Ni-N配位中心作為雙功能電催化劑，可分別在放電和充電過程中促進(jìn)Li₂S的形成和分解。

圖1. Ni-MOF-1D的合成示意圖及形態(tài)表征

驗證實驗表明，基于Ni-MOF-1D的正極使LSB具有極其出色的性能。具體而言，S@Ni-MOF-1D提供了令人印象深刻的倍率性能（575 mAh g^-1@8C）并具有出色的長期循環(huán)穩(wěn)定性，在3 C下超過1000次循環(huán)中每個循環(huán)的容量衰減僅為 0.018%。甚至在 6.7 mg cm^-2的高硫負(fù)載量下，S@Ni-MOF-1D正極仍具有6.63 mAh cm^-2的出色面積容量，可以滿足商業(yè)需求。

這項工作證明了Ni-MOF-1D作為一種優(yōu)異的硫主體，可作為多功能多硫化物調(diào)節(jié)劑來化學(xué)吸附LiPS、加速Li⁺擴(kuò)散并催化LiPS 轉(zhuǎn)化反應(yīng)。更一般地說，這項工作提出了新的見解并加深了對π-d共軛MOFs的理解，展示了其作為LSBs正極主體材料的潛力。

圖2. Li-S紐扣電池的電化學(xué)性能

A High Conductivity One-Dimensional π-d Conjugated Metal-Organic Framework with Efficient Polysulfide Trapping-Diffusion-Catalysis in Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202108835

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