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周豪慎/何平Nature子刊：全固態(tài)可充電Li-I2電池，可循環(huán)9000次！

可充電Li-I₂電池（LIB）由于其理論容量高、成本低、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。需要溶解多碘化物以促進(jìn)I₂正極的電化學(xué)氧化還原反應(yīng)，這將導(dǎo)致有害的穿梭效應(yīng)，全固態(tài)LIB完全避免了多碘化物在液體系統(tǒng)中的穿梭。然而，傳統(tǒng)固體界面處的不溶性放電產(chǎn)物導(dǎo)致電化學(xué)反應(yīng)緩慢且可充電性差等問題。

圖1. 傳統(tǒng)/本文全固態(tài)LIB正極/電解質(zhì)界面的反應(yīng)機(jī)理

在此，南京大學(xué)周豪慎教授、何平教授等人基于由精心設(shè)計的混合電解質(zhì)（由分散層和阻擋層組成）實(shí)現(xiàn)的“受限溶解”策略，在全固態(tài)鋰離子電池中成功誘導(dǎo)出一種新的多碘化物化學(xué)。該策略的核心思想是將多碘化物的溶解限制在I₂正極附近的有限空間內(nèi)，同時多碘化物向負(fù)極側(cè)的穿梭被完全阻斷。

其中，作為分散層的聚環(huán)氧乙烷（PEO）可以在很大程度上溶解在放電/充電過程中產(chǎn)生的多碘化物，從而促進(jìn)快速和高度可逆的多碘化物化學(xué)。單鋰離子導(dǎo)體Li_1.5Al_0.5Ge_1.5(PO₄)₃（LAGP）作為阻擋層，有效避免了多碘化物的穿梭效應(yīng)。此外，PEO分散層具有低楊氏模量，這可以提供固體電解質(zhì)和固體I₂正極之間的緊密接觸，促進(jìn)電池內(nèi)的鋰離子傳輸。

圖2. 全固態(tài)LIB的反應(yīng)機(jī)理研究

因此，通過采用這種混合電解質(zhì)結(jié)構(gòu)，成功地誘導(dǎo)了多碘化物氧化還原反應(yīng)。原位拉曼結(jié)果揭示了在充電/放電過程中由I₅^–/I₃^–和I₃^–/I^–氧化還原對實(shí)現(xiàn)的兩步多碘化物反應(yīng)，而不是傳統(tǒng)的一步固相反應(yīng) (I₂/I^–)。正如 CV、NMR和EIS結(jié)果所證明的，還實(shí)現(xiàn)了快速的反應(yīng)動力學(xué)和鋰離子傳輸。

因此，該電池表現(xiàn)出高能量效率、優(yōu)異的倍率性能和1C下超過9000次的長循環(huán)壽命（容量保持率為84.1%）。此外，該電池還表現(xiàn)出高安全性和優(yōu)異的高溫性能。這項(xiàng)工作展示了全固態(tài)LIB在高容量/安全性儲能方面的廣闊應(yīng)用潛力，為新型可充電全固態(tài)電池的開發(fā)開辟了新途徑。

圖3. 全固態(tài)LIB的電化學(xué)性能

Achieving long cycle life for all-solid-state rechargeable Li-I₂ battery by a confined dissolution strategy, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-021-27728-0

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