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隨著全球電動汽車的快速增長，對鈷的需求也在迅速增加，因為它是目前鋰離子電池（LIBs）正極材料中不可或缺的組成部分。然而，鈷的使用引發(fā)了對其開采造成的道德問題，并且鈷資源的地理限制可能導致LIBs供應的風險。因此，無鈷（Co-free）正極的開發(fā)已成為LIBs行業(yè)的焦點。目前，富鋰氧化物、富鎳層狀氧化物和尖晶石鋰鎳錳氧化物（LNMO）的無鈷正極是有希望的候選者，但面臨著嚴重的問題。

清華大學何向明、徐宏、王莉、圣路易斯華盛頓大學Peng Bai等在這篇綜述文章首次整合和介紹了由富鋰氧化物、富鎳層狀氧化物和尖晶石 LNMO 等無鈷正極材料的進展，確定了它們的性能、問題和潛在的發(fā)展趨勢。特別是進一步明確了鈷的作用，并客觀評估了上述三種無鈷正極的全電池性能和相關商業(yè)化前景。這項工作的重點是從這些材料的相應研究進展中提煉出詳細而及時的見解，并展示該領域相關的緊迫性、挑戰(zhàn)和機遇，從而促進無鈷正極的更快工業(yè)化。

圖1 不同正極材料的比較

在富鋰氧化物（LRMO）正極材料的晶體結(jié)構設計、材料失效機理和化學改性方面取得了長足的進步，然而，該材料的實際應用仍需從基礎研究和應用研究兩個方面加以推廣。在進一步了解相變、O₂/Li₂O生成和過渡金屬還原等主要問題的基礎上，應建立指導LRMO材料改性的原則和技術，并抑制材料在充放電過程中的析氧反應。此外，有必要開發(fā)一種高壓電解液，以抑制界面副反應，提高材料的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖2 三種無鈷正極工業(yè)化障礙的圖示

富鎳層狀氧化物有幾個缺陷，包括難以合成有序的材料，以及循環(huán)性差、濕敏性差、在高脫鋰狀態(tài)下熱穩(wěn)定性差，以及與電解液劇烈副反應導致有害表面層的形成。最近對富鎳層狀氧化物的研究集中在優(yōu)化成分和加工條件，以獲得可克服容量衰減的可控體相和表面成分。

目前，無鈷富鎳層狀材料最基本的材料設計思想是使用結(jié)構單元而不是簡單的陽離子或陰離子摻雜來穩(wěn)定晶體結(jié)構。需要注意的是，電化學惰性結(jié)構單元和層狀材料應與晶體結(jié)構兼容，因此，為無鈷和富鎳材料尋找/選擇功能和匹配的結(jié)構單元并不容易。

圖3 含鈷和不含鈷的層狀氧化物正極材料的開發(fā)

與上述兩種無鈷正極材料不同，LNMO的體積穩(wěn)定性尚可，但在界面處存在嚴重問題，尤其是在高電壓范圍內(nèi)。迄今為止，已經(jīng)開發(fā)出許多方法可以生產(chǎn)具有優(yōu)異電化學性能的LNMO（尖晶石）正極材料，許多研究工作都集中在表面改性、電解質(zhì)和電解質(zhì)添加劑的優(yōu)化上。

特別是，已經(jīng)證明凝膠聚合物電解質(zhì)（半固態(tài)電解質(zhì)）不僅可以通過有機官能團吸收Mn²⁺和Ni²⁺來抑制它們的遷移，而且還可以引起有限液體電解質(zhì)中所含LiPF₆的腐蝕反應。隨著固態(tài)電解質(zhì)的發(fā)展，LNMO（尖晶石）在5 V鋰金屬電池中的應用應該是非常有前景的。然而，目前仍需要大量的共同努力來解決與電解質(zhì)/固態(tài)電解質(zhì)相關的界面問題和電池工程問題。除了電解液選擇和電池設計優(yōu)化等主要電池級挑戰(zhàn)外，商業(yè)化還存在材料級障礙，主要問題是以低成本大規(guī)模生產(chǎn) LNMO（尖晶石），同時保持環(huán)境友好。

圖4 NCM90和NM90性能的比較

Cobalt-Free Cathode Materials: Families and their Prospects. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202103894

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?清華/圣路易斯華盛頓大學AEM：無鈷正極材料的全面概述

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