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以不可燃固態(tài)電解質(zhì)（SSE）替代可燃液態(tài)電解質(zhì)被認(rèn)為是提升鋰金屬電池安全性的根本途徑。然而，固體電解質(zhì)與鋰的界面接觸不良的問題嚴(yán)重阻礙了固態(tài)電池的發(fā)展。

在此，華中科技大學(xué)李會巧教授等人提出了一種放電等離子燒結(jié)(SPS)一步法來獲得燒結(jié)的Li_6.40La₃Zr _1.40Ta_0.60O₁₂(LLZTO) 石榴石固體電解質(zhì)（iGr@LLZTO），該電解質(zhì)具有集成的石墨界面層。

與傳統(tǒng)的先燒結(jié)LLZTO然后再進(jìn)行表面工程的工藝相比，該集成改性層在與石榴石燒結(jié)相同的工藝條件下結(jié)構(gòu)良好，有利于實(shí)現(xiàn)石墨界面層與LLZTO的連續(xù)緊密接觸，整個合成過程可在1 h內(nèi)完成。即使在刷涂和刮擦的情況下，集成層也顯示出與石榴石SSE的出色附著力。當(dāng)與鋰負(fù)極接觸時，石墨界面層變成Li_xC₆，石榴石SSE由疏鋰變?yōu)橛H鋰，大大降低了界面電阻。

圖1. iGr@LLZTO的表征

因此，在鋰負(fù)極和LLZTO之間的Li_xC₆層的幫助下，Li⁺通量可以均勻分布在界面層上從而促進(jìn)均勻的鋰沉積。通過使用這種石墨集成界面層，對稱電池的阻抗從4351.6 Ω cm²顯著降低到 26.2 Ω cm²，過電位也從500 mV降低到30 mV，在 0.3 mA cm^-2下顯示了900小時的優(yōu)異電化學(xué)穩(wěn)定性。這歸因于集成石墨改性層賦予的緊密的界面接觸、良好的界面相容性和優(yōu)異的鋰離子電導(dǎo)率。

此外，基于該界面層的Li|LiFePO₄全電池也表現(xiàn)出延長的循環(huán)穩(wěn)定性和良好的容量保持率（可穩(wěn)定循環(huán)300次，平均庫侖效率高達(dá)99%）。這項(xiàng)工作提供了一種簡單快速的方法來構(gòu)建固態(tài)電池的連續(xù)且緊密的親鋰界面。

圖2. 裸LLZTO和iGr@LLZTO的電化學(xué)性能

One-step Fabrication of Garnet Solid Electrolyte with Integrated Lithiophilic Surface, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.12.027

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華科李會巧EnSM: 一步法制備具有集成親鋰表面的石榴石固體電解質(zhì)

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