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頂刊集錦：Nat. Chem.、AEM、AFM、ACS Catalysis、Small、ACB等計算成果

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1. ACS Catal.：Pt-CuO/CoAlO單原子催化劑在CO還原NOx中表現(xiàn)出優(yōu)異的SO2耐受性
頂刊集錦：Nat. Chem.、AEM、AFM、ACS Catalysis、Small、ACB等計算成果
Pt基催化劑在CO選擇性催化還原NOx方面具有廣闊的前景，但一些技術(shù)問題阻礙了它們的實際應(yīng)用。
基于此，中國科學院過程工程研究所蘇發(fā)兵研究員，北京工商大學紀永軍教授，中國科學院過程工程研究所徐文青研究員，華東師范大學蔣金剛，中國石油大學李振興教授（共同通訊作者）等人報道了一種用于CO-SCR的新型Pt催化劑，該催化劑具有嵌入在CoAlO納米片負載的CuO上的帶負電荷的單原子Pt。
這種具有超低Pt負載量（0.02 wt%）的Pt-CuO/CoAlO催化劑在200 °C下、3% O2中表現(xiàn)出91%的NO轉(zhuǎn)化率和80%的N2選擇性。更重要的是，在15小時的測試中，它在200 ppm SO2中幾乎沒有活性損失。
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將單原子Pt分別負載在CoAl2O4(311)表面、CuO(111)表面、具有一個氧空位的CuO/CoAlO表面上，分別模擬Pt/CoAlO、Pt-CuO、Pt-CuO/CoAlO催化劑。Pt-CuO/CoAlO催化劑中Pt的Bader電荷為-0.11 |e|，表明它帶輕微的負電荷。
密度泛函理論（DFT）計算了CO-SCR過程，NO*→N2O2*和N2O*→N2(g)是需要克服一定能壘的兩個非自發(fā)過程，而其他步驟均為放熱步驟。
與其他兩種催化劑相比，Pt-CuO/COAlO催化劑具有最強的NO吸附能力。在所研究的基元步驟中，N2O*還原步驟（即N2O*+CO*→N2(g)+CO2(g)）能量最高，為CO-SCR的速率決定步驟。值得注意的是，Pt-CuO/CoAlO催化劑的能壘最低，約為1.17 eV，遠低于Pt-CuO（～4.40 eV）和Pt/AlCoO（～5.22 eV）催化劑，表明其具有最高的催化活性。
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投影態(tài)密度（PDOS）圖表明，與其它兩種催化劑相比，Pt-CuO/CoAlO催化劑中Pt-d軌道的態(tài)密度向費米能級移動，從而加強了催化劑與吸附中間體之間的相互作用。
為了驗證帶負電荷的Pt對NO活化的促進作用，構(gòu)建了載體上沒有氧空位的對照Pt-CuO/CoAlO模型，其Bader電荷為+0.28 |e|。與帶正電的Pt相比（Eads = -3.51 eV），帶負電的Pt具有更大的吸附能（Eads = -4.16 eV），可以促進NO吸附。
同時，計算得出Pt-CuO/CoAlO催化劑上的SO2吸附能為-2.88 eV，小于NO和CO的吸附能，因此CO和NO分子優(yōu)先占據(jù)催化劑表面以避免SO2中毒。
計算出的電荷密度差分圖揭示了Pt-CuO/CoAlO催化劑中存在從CoAlO到CuO的界面電子轉(zhuǎn)移，這種電子轉(zhuǎn)移增加了Pt活性位點的電子密度并增強了NO的吸附和活化。
Negatively Charged Single-Atom Pt Catalyst Shows Superior SO2 Tolerance in NOx Reduction by CO. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c04918.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c04918.
2. ACS Catal.：用于乙炔選擇性加氫的PdAg催化劑的設(shè)計
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Pd基催化劑廣泛用于選擇性加氫反應(yīng)，其中表面結(jié)構(gòu)被發(fā)現(xiàn)是提高目標產(chǎn)物收率的關(guān)鍵因素。然而，對合理設(shè)計Pd基催化劑表面結(jié)構(gòu)及其催化性能的預測模型的研究很少。
基于此，北京化工大學程道建教授（通訊作者）等人以PdAg雙金屬催化乙炔選擇性加氫為探針反應(yīng)，結(jié)合密度泛函理論計算和微動力學模型，基于結(jié)構(gòu)描述符揭示了PdAg雙金屬的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系，定性地反映了配體效應(yīng)和應(yīng)力效應(yīng)對反應(yīng)物吸附的影響。
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首先建立了具有3種原子排列的PdAg雙金屬催化劑板坯模型，分為Ag修飾Pd宿主（Agx@Pd，x = 1-8），Pd修飾Ag宿主（Pdy@Ag，y = 1-8）和PdAg合金（Ag/Pd = 1/3，1/1和3/1）。
每個雙金屬表面的形成能都低于純Pd的形成能，因此所有雙金屬表面都是穩(wěn)定的。隨著C2H2和H的共吸附，大部分Agx@Pd和Pdy@Ag的偏析能為正值，意味著大多數(shù)體系很可能發(fā)生偏析并形成混合的PdAg表面。然而對于PdAg合金，偏析能均為負值，表明原始結(jié)構(gòu)的抗偏析穩(wěn)定性。
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基于最穩(wěn)定的PdAg表面構(gòu)型，研究了C2H2選擇性氫化路徑。大多數(shù)模型中生成CHCH3的能壘高于C2H4，而生成C2H4的速率決定步驟是C2H2的第一個加氫步驟。
對于PdAg合金，Pd1Ag3在C2H2加氫第一步中的能壘最低（0.12 eV）。隨著Agx@Pd和Pdy@Ag中Ag和Pd的增加，C2H4產(chǎn)率呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢。PdAg合金也表現(xiàn)出相同的火山形趨勢，其中Pd1Ag3在這種原子排列中具有最高的乙烯產(chǎn)率。
Rational Design of PdAg Catalysts for Acetylene Selective Hydrogenation via Structural Descriptor-based Screening Strategy. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c05498.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c04918.
3. Small：通過N摻雜調(diào)節(jié)Ti3C2 MXene中Ti 3d軌道占據(jù)，以促進Li-O2電池中的氧電極反應(yīng)
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合理設(shè)計高效的催化劑是促進鋰氧（Li-O2）電池中氧電極反應(yīng)動力學發(fā)展的關(guān)鍵?；诖?，成都理工大學舒朝著教授（通訊作者）等人用水熱法制備了N摻雜Ti3C2 MXene (N-Ti3C2(H))作為高效的鋰氧電池催化劑。N摻雜增加了N-Ti3C2(H)的無序度，提供了豐富的活性位點，有利于放電產(chǎn)物Li2O2的均勻形成和分解。
此外，密度泛函理論（DFT）計算表明，N的引入可以有效地調(diào)節(jié)Ti在N-Ti3C2(H)中的3d軌道占據(jù)，促進Ti 3d軌道與O 2p軌道之間的電子交換，加速氧電極反應(yīng)。
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通過DFT計算了O2、LiO2、Li2O2和(Li2O2)2在Ti3C2、N-Ti3C2(A)和N-Ti3C2(H)上的吸附構(gòu)型及氧電極反應(yīng)的自由能圖。
其中，OER和ORR的速率限制步驟分別為(Li2O2)2團簇的分解((Li2O2)2* → 2(Li+ + e?) + Li2O2* + O2)和Li2O2的生成(3(Li+ + e?) + LiO2* ? 2(Li+ + e?) + Li2O2*)。結(jié)果表明，N-Ti3C2(H)具有合適的吸附能和對O2的電荷轉(zhuǎn)移數(shù)，表明其具有良好的電催化活性。
投影態(tài)密度（PDOS）圖表明，N-Ti3C2(A) (0.95 eV)和N-Ti3C2(H) (0.17 eV)的帶隙比Ti3C2 (1.18 eV)要窄，N-Ti3C2(H)的Ti 3d軌道受到表面摻雜N的有效調(diào)節(jié)，表明N-Ti3C2(H)的電導率有所提高。
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此外，還通過晶體軌道哈密頓布居（COHP）分析研究了Ti-O鍵的成鍵和反鍵態(tài)。與Ti3C2相比，N-Ti3C2(A)和N-Ti3C2(H)的Ti-O反鍵態(tài)向更高的能級發(fā)生位移，并且N-Ti3C2(A)反鍵態(tài)的位移程度低于N-Ti3C2(H)，這表明N-Ti3C2(H)中Ti和O原子之間存在較強的耦合。
N摻雜可以有效地調(diào)節(jié)Ti 3d軌道占據(jù)，增加Ti3+的含量，而Ti3+可以在從O2中接受電子的同時將電子轉(zhuǎn)移到O2上，這有利于促進O2的活化。
Adjusting the 3d Orbital Occupation of Ti in Ti3C2 MXene via Nitrogen Doping to Boost Oxygen Electrode Reactions in Li-O2 Battery. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202206611.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202206611?saml_referrer.
4. Small：具有增強OER活性的CoFe雙金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)
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在電催化劑中適當引入氧空位（Ov）可以獲得更高的催化活性并提高電導率?；诖耍?strong>復旦大學方曉生教授（通訊作者）等人分別在不同氣氛（空氣、N2和NaBH4/N2）下對金屬有機框架（MOF）前驅(qū)體進行熱處理，制備了三種不同成分的CoFe雙金屬氧化物（CoFeOx-A/N/H)。
結(jié)果表明CoFeOx-H比CoFeOx-A和CoFeOx-N表現(xiàn)出更優(yōu)異的OER電催化活性和更快速的反應(yīng)動力學，對配位環(huán)境的形態(tài)和結(jié)構(gòu)差異以及變化進行了深入的探究。頂刊集錦：Nat. Chem.、AEM、AFM、ACS Catalysis、Small、ACB等計算成果
采用DFT計算方法進一步揭示了OER電催化活性的起源。分別構(gòu)建了三種異質(zhì)結(jié)構(gòu)CO3O4/Fe3O4 (CoFeOx-A)和CoO/CoFe2O4 (CoFeOx-N)和CoO/CoFe2O4-Ov (CoFeOx-H)，計算結(jié)果表明*O → *OOH為OER反應(yīng)的速率決定步驟，CoFeOx-A、CoFeOx-N和CoFeOx-H的ΔG分別為2.75 eV、1.92 eV和1.45eV，說明CoFeOx-H具有最好的OER活性。這種顯著的能量差異可以歸因于在OER過程中對吸附金屬位點的電子結(jié)構(gòu)的有效調(diào)制。
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電荷密度差分圖表明，引入大量Ov后，活性位點（虛線圓）的電荷密度減小。CoFeOx-H明顯的電子損失表明，周圍Fe原子的氧化態(tài)有效增加，導致OER活性提高。
更有趣的是，與CoFeOx-N相比，轉(zhuǎn)移到*O的電子也增加了，這也有利于反應(yīng)能壘的降低。計算得到的CoFeOx-A、CoFeOx-N和CoFeOx-H上活性位點的d帶中心分別為-1.16 eV、-1.36 eV和-1.57eV，較低的d帶中心對*O中間體的吸附可能更弱、更合適，從而顯示出相對較高的OER活性。
Defect-Induced Atomic Arrangement in CoFe Bimetallic Heterostructures with Boosted Oxygen Evolution Activity. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205092.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202205092.
5. Appl. Catal. B-Environ.：用于高效逆水煤氣變換（RWGS）反應(yīng)的Co-N-C單原子催化劑
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設(shè)計高效的非貴金屬催化劑進行二氧化碳加氫反應(yīng)是一個重大的挑戰(zhàn)，鈷基催化劑通常無法催化具有高CO選擇性和穩(wěn)定性的逆水煤氣變換（RWGS）反應(yīng)。
基于此，中國科學院大連化學物理研究所丁云杰研究員，朱何俊研究員，榆林學院孟宇（共同通訊作者）等人報道了5% Co負載的氮摻雜碳單原子催化劑（Co-N4），在500 ℃條件下具有近100%的CO選擇性和52.4%的CO2轉(zhuǎn)化率，而20%的Co納米顆粒催化劑具有較高的CH4選擇性，高達99%。
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Co-N-C單原子催化劑和Co納米顆粒催化劑具有不同的反應(yīng)路徑。對于Co-N-C單原子催化劑，CO2很難直接解離，而H輔助解離生成COOH*相對較容易；對于Co (111)納米顆粒，CO2可以直接解離，也可以通過H輔助解離生成COOH*。
進一步對CO*的解吸和進一步加氫過程進行比較，對于Co-N-C單原子催化劑，吸附的CO解吸比進一步的加氫具有更低的能壘，CO優(yōu)先發(fā)生解吸；對于Co (111)納米顆粒，吸附的CO進一步加氫的能壘低于其解吸能壘，CO優(yōu)先進一步加氫生成CHO*。
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同時，計算了CO進一步加氫反應(yīng)生成CH4的整個反應(yīng)過程，結(jié)果表明，CO加氫反應(yīng)易于生成CH4，并最終使CH4發(fā)生解吸。
因此，原子分散的單原子Co是CO2加氫反應(yīng)生成CO所必需的。由于原子分散的單原子Co表面的CO*的吸附強度較弱，且氫氣解離能力較弱，吸附的CO*將直接解吸成氣態(tài)CO，而Co納米顆粒上的CO*則更容易發(fā)生進一步氫化反應(yīng)。

對于CO2*的活化，Co-N-C單原子催化劑更傾向于H輔助解離路徑，而Co納米顆粒催化劑更傾向于直接解離路徑。
Single-atom Co-N-C catalysts for high-efficiency reverse water-gas shift reaction. Appl. Catal. B-Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.122298.
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322012395.
6. Nat. Chem.：用于光催化固氮的具有橋接二氮陰離子的多孔配位聚合物
頂刊集錦：Nat. Chem.、AEM、AFM、ACS Catalysis、Small、ACB等計算成果
由于N2分子的惰性，用于環(huán)境氮還原反應(yīng)的高電子活性和穩(wěn)定的多相催化劑的設(shè)計具有挑戰(zhàn)性。
基于此，南京大學金鐘教授，左景林教授，馬晶教授（共同通訊作者）等人報道了一種鋅基配位聚合物，其特征是橋接二氮陰離子配體{[Zn(L)(N2)0.5(TCNQ–TCNQ)0.5]·(TCNQ)0.5}n（NJUZ-1，其中L是四（異喹啉-6-基）四硫富瓦烯，TCNQ是四氰基喹啉二甲基甲烷），并表明它是一種在環(huán)境氣氛下固定氮的有效光催化劑。
它的氨轉(zhuǎn)化率為140 μmol g-1 h-1，并且在未凈化空氣作為進料氣體的情況下也能很好地發(fā)揮作用。
頂刊集錦：Nat. Chem.、AEM、AFM、ACS Catalysis、Small、ACB等計算成果
作者提出了在光催化NRR過程中形成了不飽和[Zn2+···Zn+]中間體，光催化劑可以通過外部氮交換循環(huán)反復再生的假設(shè)。
不含氮陰離子的不飽和[Zn2+···Zn+]通過π···π相互作用和氫鍵位于空腔內(nèi)，其中位于空腔內(nèi)中心的TCNQ客體作為反離子起著至關(guān)重要的作用，也穩(wěn)定了晶體結(jié)構(gòu)。一個空間連續(xù)的D-A-D空腔為維持催化循環(huán)提供了一個平臺，而低價不飽和金屬（Zn+）提供了激活氮所需的電子。
這是NJUZ-1光催化固氮和轉(zhuǎn)化系統(tǒng)的兩個重要特征。線性和鋸齒形[Zn2+-(N≡N)-Zn2+]結(jié)構(gòu)在能量上非常接近，溶液中如果沒有限制效應(yīng)，鋸齒形結(jié)構(gòu)可能會稍微更有利一些。
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作者提出了三種可能的NRR反應(yīng)路徑，包括交替（藍色）、遠端（灰色）和混合（綠色）路徑，計算表明交替路徑更有利。
首先H攻擊*N2生成*N2H，另一個H攻擊另一個N原子生成*NHNH，自由能增加了約0.16 eV，接下來的氫化步驟包括*NHNH還原為*NHNH2，*NHNH2還原為*NH2NH2，*NH2NH2釋放第一個NH3，自由能變化分別為-0.12，-0.49和-1.79 eV。
同時，在這些氮活化過程中，Na-Nb鍵長逐漸增加。最后，釋放第二個NH3的自由能變化為-0.43 eV。
Photocatalytic nitrogen fixation under an ambient atmosphere using a porous coordination polymer with bridging dinitrogen anions. Nat. Chem., 2022, DOI: 10.1038/s41557-022-01088-8.
https://www.nature.com/articles/s41557-022-01088-8.
7. Adv. Energy Mater.：MoS2-ZnIn2S4異質(zhì)結(jié)界面增強離子/電子遷移和鈉離子儲存
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構(gòu)建異質(zhì)結(jié)界面多級結(jié)構(gòu)是開發(fā)鈉離子電池高效儲能陽極的有效途徑?；诖耍?strong>澳大利亞阿德萊德大學郭再萍教授和鄭州大學李丹副教授（共同通訊作者）等人報道了一種ZnIn2S4包裹MoS2復合材料（MoS2@ZnIn2S4）。
理論計算表明，MoS2與ZnIn2S4的Zn和In面形成了兩種不同的異質(zhì)結(jié)界面，產(chǎn)生相反方向的內(nèi)建電場，為促進電子轉(zhuǎn)移提供了額外的驅(qū)動力。
這兩個異質(zhì)結(jié)界面，特別是MoS2-In界面，表現(xiàn)出較強的Na+吸附能并降低了Na+遷移能壘。同時，MoS2和ZnIn2S4的分步反應(yīng)機理顯示出了促進整個電化學過程的協(xié)同效應(yīng)。
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由于其晶格參數(shù)存在顯著差異，MoS2和ZnIn2S4形成了兩個不同的界面，一個是MoS2與ZnIn2S4的Zn面形成的異質(zhì)結(jié)界面，另一個是MoS2與ZnIn2S4的In面形成的異質(zhì)界面，分別記為MoS2-ZnIn2S4和MoS2-ZnIn2S4*。
MoS2-ZnIn2S4和MoS2-ZnIn2S4*異質(zhì)結(jié)的構(gòu)建提高了復合材料的導電性，功函數(shù)和費米能級的差異使電子轉(zhuǎn)移具有方向性。
d帶中心向費米能級的移動也使Na+更容易吸附，有利于Na+插層反應(yīng)。此外，產(chǎn)生的內(nèi)建電場為反應(yīng)激發(fā)高密度電子流動和加速電子轉(zhuǎn)移提供了額外的驅(qū)動力。
頂刊集錦：Nat. Chem.、AEM、AFM、ACS Catalysis、Small、ACB等計算成果
通過計算Na+在材料中不同位點的吸附能和離子遷移能也從理論上證明了構(gòu)建MoS2與ZnIn2S4異質(zhì)結(jié)的優(yōu)勢。
計算結(jié)果表明，Na+在MoS2與ZnIn2S4的In面形成的異質(zhì)結(jié)中有最低的Na+遷移能壘，MoS2-ZnIn2S4*是最有利于Na+的遷移的界面。DFT計算和實驗結(jié)果共同揭示了MoS2@ZnIn2S4復合材料具有優(yōu)異的電化學性能的反應(yīng)機理和原因。
Enhanced Ion/Electron Migration and Sodium Storage Driven by Different MoS2-ZnIn2S4 Heterointerfaces. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202203248.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202203248.
8. Adv. Funct. Mater.：用于超級電容器電極的生物質(zhì)衍生碳
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開發(fā)具有高質(zhì)量負載和高效電子/離子傳輸?shù)娜嵝噪姌O具有重要意義，但創(chuàng)新適用于高能密度應(yīng)用的電極結(jié)構(gòu)仍具有挑戰(zhàn)。
基于此，華南理工大學王小慧教授和英國倫敦大學學院何冠杰博士（共同通訊作者）等人通過犧牲模板法在界面工程纖維素織物中原位形成了木質(zhì)素磺酸鹽衍生的N/S共摻雜石墨碳（NS-(DA)n-Cell）。
實驗和理論計算都表明，形成的石榴狀結(jié)構(gòu)具有連續(xù)的導電途徑和多孔特性，允許在整個結(jié)構(gòu)充分傳輸離子/電子。所獲得的柔性電極可提供6534 mF cm-2（335.1 F g-1）的顯著集成電容，并且在工業(yè)適用的負載量為19.5 mg cm-2時具有優(yōu)越的穩(wěn)定性。
頂刊集錦：Nat. Chem.、AEM、AFM、ACS Catalysis、Small、ACB等計算成果
為了揭示NS-(DA)n-Cell陽極顯著電化學性能的潛在機理，進行了理論計算。這種多孔結(jié)構(gòu)為電解質(zhì)離子在電極中擴散提供了豐富的途徑，導致沿電極深度方向出現(xiàn)低濃度梯度。
相反，沒有界面改性的電極層排列密集，導致電解質(zhì)離子擴散速率較慢，電解質(zhì)離子僅積聚在電極表面。通過水接觸角測量，電解液滴與NS-(DA)n-Cell電極接觸時被迅速吸收，通過雜原子摻雜表面化學提高電解質(zhì)的親和力和潤濕性，進一步加速了電解質(zhì)離子的傳輸。
因此，這種獨特的具有超親水性表面的多孔石榴狀結(jié)構(gòu)可以保證在高質(zhì)量負載下足夠的電解質(zhì)離子傳輸。
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電荷密度差分圖表明，電荷聚集在N、S摻雜原子周圍。態(tài)密度圖表明，與未摻雜石墨碳相比，N/S共摻雜石墨碳的費米能級直接移動到導帶，有利于提高電子電導率。
H+在未摻雜石墨碳表面的吸附能為1.42 eV，N、S共摻雜后，H+在N/S共摻雜石墨碳的S和N位點的吸附能分別為0.60和-1.39 eV，表明H+的吸附能力顯著提高。
N、S共摻雜通過獨特的多孔石榴狀結(jié)構(gòu)保證了足夠的離子傳輸能力，提高了電導率并增強了H+吸附能力，有助于NS-(DA)n-Cell陽極表現(xiàn)出顯著的電化學性能。
Interface Engineering of Biomass-Derived Carbon used as Ultrahigh-Energy-Density and Practical Mass-Loading Supercapacitor Electrodes. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202212078.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202212078.

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.xiubac.cn/index.php/2023/10/15/ab9ca2f8ba/

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