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作為解決鋰金屬電池（LMBs）安全問題的希望，具有可控結(jié)構(gòu)的固體聚合物電解質(zhì)（SPEs）在構(gòu)建高性能LMBs方面越來越受到關(guān)注。

在此，華中科技大學(xué)薛志剛教授、周興平教授等人設(shè)計并合成了一種瓶刷型聚（ε-己內(nèi)酯）（PCL）基電解質(zhì)，并討論了瓶刷型聚合物的結(jié)構(gòu)對制備的SPE性能的影響。具體而言，作者設(shè)計了一種可以引發(fā)和催化環(huán)內(nèi)酯開環(huán)聚合（ROP）的大分子前體（PHMA），并通過自催化策略獲得瓶刷型聚酯。所獲得的瓶刷聚合物（PH-PCL）的多層結(jié)構(gòu)賦予了SPE的多種性能。

首先，構(gòu)成PH-PCL短程結(jié)構(gòu)的PCL和羧酸組分賦予SPE增加的鋰離子遷移數(shù)并抑制鋰枝晶的生長。其次，長程瓶刷型結(jié)構(gòu)更有利于鋰離子的傳導(dǎo)，從而獲得進(jìn)一步提高的離子電導(dǎo)率和鋰離子遷移數(shù)。最后，在聚集體結(jié)構(gòu)層面，PH-PCL在電解質(zhì)中表現(xiàn)出可忽略不計的結(jié)晶度，這也對電解質(zhì)的電化學(xué)性能做出了重要貢獻(xiàn)。

圖1. PH-PCL的合成路線及原理示意圖

因此，這種基于PCL的SPE在室溫下具有5.53×10^-5 S cm^-1的高離子電導(dǎo)率，且在60℃時具有0.82的高鋰離子遷移數(shù)。由于PHMA主鏈中的羧酸基團(tuán)與鋰金屬負(fù)極發(fā)生原位反應(yīng)實現(xiàn)對電池的保護(hù)，組裝的Li/Li電池實現(xiàn)了800小時以上的穩(wěn)定剝離/電鍍循環(huán)。

更有意義的是，由瓶刷式SPE組裝的LMB在環(huán)境溫度和高溫下都實現(xiàn)了良好的循環(huán)性能。具體而言，Li/0.6PH₁₁₅-PCL/LFP電池在室溫下的初始放電比容量為148.5 mAh g^-1，在0.1C下循環(huán)超過150 h后最終放電比容量為121.3 mAh g^-1，這歸因于由于良好的鏈柔韌性和瓶刷式結(jié)構(gòu)對PCL結(jié)晶度的抑制。總之，這種自催化策略為制造用于常溫LMB的高性能SPE提供了一種有前景的方法。

圖2. 基于該SPE的實用LMBs的電化學(xué)性能

A self-catalyzed strategy towards facile fabrication of bottlebrush polyester-based solid polymer electrolytes, Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.029

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薛志剛/周興平EnSM: 制備瓶刷聚酯基固體聚合物電解質(zhì)的自催化策略

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