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于中振/曲晉/郭玉國(guó)EnSM：聚合物氧化還原介質(zhì)助力鋰硫電池1000圈循環(huán)！

鋰硫電池(LSBs)的商業(yè)應(yīng)用很大程度上取決于對(duì)復(fù)雜硫氧化還原反應(yīng)的精確調(diào)控。

北京化工大學(xué)于中振、曲晉、中科院化學(xué)所郭玉國(guó)等首次合成了一種新型且有前景的聚合物有機(jī)硫化合物（POCs）氧化還原介質(zhì)來調(diào)節(jié)多硫化物的電化學(xué)行為。

這里通過自我犧牲模板法和反硫化工藝合成了具有短鏈硫的介孔蛋黃殼結(jié)構(gòu)硫化碳納米管/氨基苯酚甲醛（sCA）納米管，以作為新型POCs氧化還原介質(zhì)，然后將其涂覆在PP隔膜上以提高LSBs的性能。

一方面，sCA聚合物基質(zhì)中的N雜原子可以化學(xué)錨定多硫化物，短鏈硫可以與多硫化物發(fā)生自發(fā)反應(yīng)，從而精確調(diào)節(jié)多硫化物的氧化還原行為。另一方面，sCA可以與鋰離子相互作用，促進(jìn)鋰離子的均勻分布，進(jìn)一步穩(wěn)定鋰金屬。

圖1 半電池性能

因此，與商業(yè)硫正極組裝的LSBs展現(xiàn)了出色的倍率容量（在4.0 C下實(shí)現(xiàn)了790 mAh g^-1）和極具競(jìng)爭(zhēng)力的容量保持率（即使在2.0 C下經(jīng)過1000次循環(huán)后，仍保持87%的容量）。

此外，基于6.8 mg cm^-2高硫負(fù)載和5.6 uL/mg_[S]貧電解液/硫比的電池在0.2 C時(shí)仍保持5.9 mAh cm^-2的優(yōu)異容量。這項(xiàng)工作展示了一種新的通用方法來增強(qiáng)高性能LSBs的硫氧化還原動(dòng)力學(xué)，該方法可以擴(kuò)展到鈉硫電池、鎂硫電池等。

圖2 鋰硫電池性能

A Polymer Organosulfur Redox Mediator for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.01.021

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