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郭炳焜/劉楊/王德宇Nano Energy：雙層CEI膜實(shí)現(xiàn)LiCoO2高壓4.6V循環(huán)

作為數(shù)碼設(shè)備中最重要的正極，LiCoO₂可以通過(guò)提升工作電壓來(lái)提取更多的比容量。但是由于在高壓下不穩(wěn)定的電極/電解質(zhì)界面（CEI），循環(huán)性能會(huì)迅速衰退。

上海大學(xué)郭炳焜、劉楊、江漢大學(xué)王德宇等通過(guò)多種添加劑的連續(xù)氧化構(gòu)建了一種具有高電化學(xué)穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度的新型原位雙層CEI薄膜。

圖1 雙層CEI膜的形成過(guò)程及在循環(huán)中的演變

這里通過(guò)向電解液中添加六亞甲基二硫氰酸酯（HDI）、1,1,2,2-四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（FE1）和聚合二苯胺（DPA）的多種添加劑來(lái)原位構(gòu)建雙層CEI膜。FE1可以在3.5 V vs. Li⁺/Li之前分解形成帶電物質(zhì)，并且該物質(zhì)可通過(guò)親核加成與HDI反應(yīng)生成酰胺化合物，酰胺化合物可以通過(guò)協(xié)調(diào)C=O基團(tuán)與過(guò)渡金屬的相互作用形成界面鈍化層，從而提高電解液在5.0 V vs. Li⁺/Li以上的氧化電位。此外，通過(guò)DPA的原位電化學(xué)聚合可構(gòu)建具有芳基聚合物的剛性外層。

圖2 闡明添加劑對(duì)CEI薄膜的影響

研究顯示，雙層CEI膜中與正極接觸的內(nèi)層顯示出高氧化電位~ 4.75 V vs. Li⁺/Li，接觸電解液的外層顯示出超高楊氏模量~ 25.4 GPa，這種雙層CEI薄膜不僅可以抑制電解液的分解和過(guò)渡金屬的溶解，還可以減輕薄膜撕裂和顆粒破裂。

因此，雙層CEI薄膜在高電壓循環(huán)下表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，在這種雙層CEI薄膜的保護(hù)下，Li/LiCoO₂電池在 4.6 V vs. Li⁺/Li下循環(huán)200次的容量保持率從約59%提高到了75%。這項(xiàng)工作為構(gòu)建用于高能量密度鋰離子電池的穩(wěn)定CEI薄膜提供了一種新設(shè)計(jì)。

圖3 Li/LiCoO₂電池的高壓性能

In-situ Constructing a Rigid and Stable Dual-layer CEI Film Improving High-voltage 4.6 V LiCoO2 Performances. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107082

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