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三單位聯(lián)合AM：具有增強(qiáng)親鈉性的三維分級(jí)主體實(shí)現(xiàn)無(wú)負(fù)極鈉金屬電池

鈉金屬電池(SMBs)因其低成本和豐富的鈉資源被認(rèn)為是對(duì)下一代高能鋰金屬電池的補(bǔ)充。

佐治亞理工學(xué)院Seung Woo Lee、韓國(guó)科學(xué)技術(shù)院Bumjoon J. Kim、韓國(guó)能源研究所Byung-Hyun Kim等開(kāi)發(fā)了一種三維納米結(jié)構(gòu)多孔碳顆粒，其包含碳?xì)ぐ驳蔫F納米顆粒(PC-CFe)，以作為高可逆的主體用于鈉金屬的受控生長(zhǎng)。

圖1 材料制備及表征

PC-CFe主體是通過(guò)納米結(jié)構(gòu)嵌段共聚物(BCP)的超交聯(lián)膠體顆粒的碳化合成的，在此過(guò)程中，鐵金屬前體被還原為覆蓋有原位形成的超薄碳層的鐵納米顆粒(NPs)。PC-CFe還具有獨(dú)特的亞微米級(jí)碳顆粒分級(jí)結(jié)構(gòu)、有序的開(kāi)放通道，這在提高鈉金屬負(fù)極的循環(huán)性能方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。

電分析測(cè)試和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，具有開(kāi)放通道結(jié)構(gòu)的三維碳顆粒允許快速的鈉離子通量，而均勻分布在顆粒表面的碳?xì)ぐ茶F納米顆?？赏ㄟ^(guò)其增強(qiáng)的鈉結(jié)合能誘導(dǎo)鈉金屬的均勻生長(zhǎng)。此外，PC-CFe可以大規(guī)模合成，適用于生產(chǎn)大面積電極，因?yàn)榧{米結(jié)構(gòu)顆粒是由含有自組裝BCP的乳液合成的。

圖2 Na//Cu不對(duì)稱(chēng)電池性能及循環(huán)后鈉沉積形貌

因此，采用PC-CFe的Na//Cu不對(duì)稱(chēng)電池在10 mA cm^-2和10 mAh cm^-2下實(shí)現(xiàn)了超過(guò)500次循環(huán)的高可逆性Na沉積/剝離過(guò)程，庫(kù)侖效率為99.6%，Na//Na對(duì)稱(chēng)電池在60 mA cm^-2下也實(shí)現(xiàn)了超過(guò)14400次的循環(huán)。

此外，基于不含Na金屬的 PC-CFe主體和高負(fù)載Na₃V₂(PO₄)₃正極(10 mg cm^-2)的全電池在1 mA cm^-2下即使循環(huán)100次后仍保持103 mAh g^-1的高容量，這展示了無(wú)負(fù)極SMB的運(yùn)行。因此，該研究為指導(dǎo)下一代高能金屬電池提供了重要的設(shè)計(jì)原則。

圖3 全電池性能

3D Hierarchical Host with Enhanced Sodiophilicity Enabling Anode-Free Sodium Metal Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202109767

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