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氨（NH₃）是世界最基本的化學原料之一，目前，工業(yè)規(guī)模的NH₃合成依賴于有百年歷史的哈伯-博世工藝，該工藝需要惡劣的工作條件，包括使用異質鐵基催化劑的高溫（400-500°C）和高壓（150-300大氣壓）條件。由于其巨大的產量和能源密集型生產流程，NH₃合成行業(yè)占世界能源供應的1-2%，并導致全球能源相關二氧化碳排放總量的1%左右。

電化學NH₃合成路線，在過去幾年中吸引了巨大的興趣。通過電化學氮還原反應（NRR），來自空氣的氮氣被確定為該可再生路線的主要氮源之一；然而，由于極穩(wěn)定的N≡N三鍵（941 kJ mol^?1）及其非極性，NRR具有低選擇性和活性。雖然NRR催化劑的開發(fā)取得了令人興奮的進展，但在許多情況下，由于NH₃生產率極低，體系中的污染可能影響了產率的計算。因此，將N₂氣體作為NH₃電化學合成的N源，盡管前景廣闊，但要為實際應用提供可觀的產量還有很長的路要走。

硝酸鹽（NO₃^–）離子作為世界上最廣泛的水污染物之一，成為一種有吸引力的氮源，替代惰性N₂，用于NH₃的電化學合成。開發(fā)高性能電催化劑，選擇性地將硝酸鹽廢物減少為增值NH₃，這將開辟不同的硝酸鹽處理途徑，并對可持續(xù)的NH₃合成造成經(jīng)濟和環(huán)境影響。

近日，萊斯大學汪淏田和卡爾加里大學Samira Siahrostami在Nature Communications上發(fā)表了他們的最新工作，將單原子Fe催化劑（Fe SAC）用于電催化硝酸根制氨。

作者將Fe SAC沉積在標準玻碳電極上，在-0.66 V (vs RHE)提供的最大NH₃法拉達效率（FE）約為75%，在-0.85 V時，NH₃分電流密度高達~100 mA cm^-2。NH₃產率約為20,000 μg h^?1mg^-1_cat。重要的是，盡管Fe含量較低，但Fe SAC的NH₃產率顯著高于Fe納米顆粒催化劑。這種Fe單原子催化劑由于缺乏相鄰金屬位點，可以有效地防止N-N偶聯(lián)步驟生成N₂，提高氨產物的選擇性。用密度泛函理論(DFT)計算闡明了在Fe單原子位上NO₃^–還原為NH₃的反應機理。此外，作者還證明了NO*還原為HNO*和HNO*還原為N*是可能的限制步驟。

圖文詳情

Nature子刊：單原子用于電催化硝酸根制氨，產氨FE高達75%！

圖1. Fe單原子催化劑的合成與表征

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圖2. Fe單原子的結構分析

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圖3. 電催化硝酸根還原性能

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圖4. DFT理論計算

文獻信息

Wu, ZY., Karamad, M., Yong, X. et al. Electrochemical ammonia synthesis via nitrate reduction on Fe single atom catalyst. Nat Commun 12, 2870 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-23115-x

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