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浙大涂江平/王秀麗Nano Energy：協(xié)同磷化工藝穩(wěn)定鋰-硫化物電解質(zhì)界面

在固態(tài)電解質(zhì)中，硫化物因其柔軟的性質(zhì)和高離子電導(dǎo)率而被認(rèn)為是最有希望的候選者之一。然而，鋰金屬和硫化物電解質(zhì)之間的界面問(wèn)題一直是一個(gè)挑戰(zhàn)。

浙江大學(xué)涂江平、王秀麗等通過(guò)協(xié)同磷化工藝構(gòu)建了一種Li₃PO₄-Li₃N雜化界面來(lái)解決上述問(wèn)題。

圖1 理論篩選

作者首先通過(guò)密度泛函理論(DFT)計(jì)算得知，Li₃PO₄和Li₃N分別對(duì)鋰金屬具有最高的界面能和最高的界面粘附能。然后借鑒Fe表面磷化的經(jīng)驗(yàn)，設(shè)計(jì)了一種通過(guò)Li、H₃PO₄和LiNO₃之間化學(xué)反應(yīng)的兩步協(xié)同鋰磷化工藝，以在金屬鋰表面獲得致密、穩(wěn)定和高離子電導(dǎo)率的Li₃PO₄-Li₃N雜化層。

其中，LiNO₃和H₃PO₄在反應(yīng)過(guò)程中表現(xiàn)出協(xié)同效應(yīng)：第一步，Li與H₃PO₄反應(yīng)生成LiH₂PO₄；然后，在第二步中，LiH₂PO₄中的質(zhì)子促進(jìn)Li金屬還原LiNO₃形成Li₃N，同時(shí)，H₂PO₄-、NO₃-和Li之間的協(xié)同反應(yīng)保證了LiH₂PO₄向目標(biāo)產(chǎn)物L(fēng)i₃PO₄的轉(zhuǎn)化。

圖2 制備及表征

研究顯示，所設(shè)計(jì)的具有高離子電導(dǎo)率和低電子電導(dǎo)率的界面對(duì)鋰金屬表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。以Li_5.41PS_4.41Cl_1.59 (LPSAl1.59)為電解質(zhì)的鋰對(duì)稱電池可以在1 mA cm^-2的電流密度和1 mAh cm^-2的截止容量下循環(huán)超過(guò)300小時(shí)。此外，具有改性鋰負(fù)極的全固態(tài)鋰電池（ASSLBs）也表現(xiàn)出良好的循環(huán)和倍率性能。這項(xiàng)工作為實(shí)現(xiàn) ASSLBs 中鋰金屬的實(shí)際改性提供了一個(gè)視角。

圖3 全電池性能

Stabilizing the interphase between Li and Argyrodite electrolyte through synergistic phosphating process for all-solid-state lithium batteries. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107104

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